《表1 Pd-M/TiO2双金属催化剂在CO2存在条件下的氧化乙烷脱氢性能评价》

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《Pd-Rh/TiO_2光催化CO_2氧化乙烷脱氢研究》

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注：Pd/M质量比为1∶1，M为Pt、Ni、Fe、Cu、Ru、Ag、Rh，金属负载量为0.5%（质量）。反应条件：温度298 K；压力0.2 MPa；反应气C2H6∶CO2=1∶1；催化剂用量25 mg；反应时间1 h。

制备总金属负载量0.5%，Pd∶M质量比1∶1的Pd-M/TiO2双金属催化剂，开展CO2氧化乙烷脱氢光反应评价，结果如表1所示。金属Pt、Cu、Ag、Rh与Pd复合体系具有较高的乙烷脱氢活性，其中Pd-Ag催化体系C2H4活性最高，Pd-Rh催化体系次之。当金属Rh与Pd共同作用时，不仅有着较好的乙烷脱氢活性，C2H4的产率高达428.8μmol·（g cat）-1·h-1，也有着较好的CO2加氢活性，CO的产率达到190.2μmol·（g cat）-1·h-1，其加氢活性是Pd单金属活性的两倍以上。Halasi等[47]报道的该体系没有目标产物乙烯的生成。且C2H4生成量达到了前期Zhang等[14]报道的两倍左右。Ag和Rh在元素周期表中与Pd紧密相邻，有相似的金属性质，当Ag和Rh与Pd共同负载在TiO2的表面，利于Pd的分散及其与第二金属结合，从而有较好的反应活性。然而，虽然Ag作为掺杂金属时C2H4和H2活性更高，但是反应中CO产量较低，而CH4产量相对较高，且H2比例远高于C2H4，可能产生大量积碳。Pd和Pt属于同一主族，C2H4活性与单一的Pd催化体系相似；Pd-Cu中表现为较高的脱氢活性。因此综合考虑，本文选择Rh作为第二金属开展后续研究。