《表2 单质硼和硼化物催化剂在低碳烷烃氧化脱氢反应中的催化性能》
注:a.均为常压反应;b.指反应物烷烃脱掉一分子H2后生成的烯烃,不包括碳链断裂后生成的烯烃.
由于BN在烷烃氧化脱氢反应中表现出优异选择性,相关研究进一步将催化剂拓展至其他含B或N元素的材料上.Hermans课题组[23]系统地考察了单质硼及系列硼化物在丙烷氧化脱氢反应中的催化性能,并将氮化钛(TiN)作为对比催化剂.结果显示,尽管TiN能够催化丙烷氧化脱氢反应,但其丙烯选择性明显低于硼基催化剂.例如,在丙烷转化率为1.5%~2.0%时,丙烯在TiN上的选择性仅为45%~53%,而硼基催化剂则在相似转化率下具有近90%的丙烯选择性,与BN的结果相近(表2,图1(a)).以上对比表明BN催化剂上的烷烃氧化脱氢活性位与B元素密切相关.与此发现一致,陆安慧课题组[24]于近期报道硼化硅(SiB6)在C2~C4低碳烷烃氧化脱氢反应中同样表现出超过90%的总烯烃选择性(乙烷:转化率28.2%,选择性95.8%;丙烷:转化率19.2%,选择性94.4%;正丁烷:转化率6.0%,选择性96.4%,表2).值得强调的是,对各硼基催化剂在烷烃氧化脱氢反应前后的X射线光电子能谱(XPS)表征显示在反应条件下催化剂表面均生成了BOx物种(图1(b))[23],表明BOx物种很可能是硼基催化剂在烷烃氧化脱氢反应中真正的活性位点.
图表编号 | XD00227081900 严禁用于非法目的 |
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绘制时间 | 2020.09.28 |
作者 | 韩沛杰、殷敏、王帅 |
绘制单位 | 厦门大学化学化工学院固体表面物理化学国家重点实验室醇醚酯化工清洁生产国家工程实验室、厦门大学化学化工学院固体表面物理化学国家重点实验室醇醚酯化工清洁生产国家工程实验室、厦门大学化学化工学院固体表面物理化学国家重点实验室醇醚酯化工清洁生产国家工程实验室 |
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