《表2 所制备催化材料在不同条件下的催化性能》

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《钯掺杂α-MnO_2无溶剂下催化氧化苯甲醇的性能》

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注:催化反应条件为10 mg催化剂，20 mmol苯甲醇，101.325 kPa，4 h.

本研究选用无溶剂条件下苯甲醇的选择性氧化为探针反应.首先使用相同的反应条件（即:110℃，1个大气压纯氧气，800 rpm的搅拌速率，4 h反应时间）研究所制备的催化材料在苯甲醇选择性氧化成苯甲醛中的催化性能，如表2所示.无催化剂条件下，几乎观察不到苯甲醇的转化（表2中的序号1）.当使用催化剂时，苯甲醇的转化率和苯甲醛的产率随着Pd含量的增加而增加（表2中的序号2～4）.因此，催化材料的使用对获得高的苯甲醇转化率是必不可少的.另外，由物理吸附测试结果可知，α-Mn O2，Pd（1%）-MnO2，Pd（2%）-MnO2和Pd（3%）-MnO2的比表面积分别为20.4，14.8，16.5和13.4 m2·g-1.如果考虑催化材料的BET比表面积，Pd（3%）-MnO2由于其具有最低的BET比表面积且最高的转化率，因此具有最好的催化性能.通常，过渡金属氧化物催化氧化醇遵循Mars-Van Krevelen氧化机理[26]，因此Pd掺杂α-MnO2更好的催化活性是由于Pd掺杂改善了其晶格氧迁移率.同时可以观察到，当以Pd掺杂α-MnO2为催化剂时，苯甲醛是主要产物，而苄基苯甲酸酯是主要的副产物，并存在痕量的甲苯、苯和苯甲酸.而且使用Pd掺杂α-MnO2为催化材料时，苯甲醛的选择性比纯α-MnO2的选择性差，可能是Pd掺杂α-MnO2的表面氧活性更高，可进一步将苯甲醛氧化成其他副产物.因此，Pd掺杂α-MnO2可提高苯甲醇的转化率，但会稍微降低苯甲醛的选择性.