《表4 SSZ-13分子筛上吸附氘代乙腈后的结构参数、吸附能和1H NMR化学位移》

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《DFT计算结合固体NMR研究富铝SSZ-13的铝分布和Brnsted酸性》

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为了进一步理解SSZ-13分子筛的B酸强度与Al分布的关系，我们将弱碱性的氘代乙腈作为探针分子吸附到分子筛孔道中，如图5所示。在1Al取代时（图5a），氘代乙腈分子的线性C-C-N轴位于分子筛八元环外，在B酸中心处有两个可能的吸附位置。这两个位置关于八元环呈镜像对称，两种不同结构所有的几何参数都相当，氘代乙腈还是以分子的形式存在于孔道中，未和骨架中的H质子形成离子。当骨架中增加一个Al原子取代Si原子时，会产生另一个B酸位点，因此当两个氘代乙腈分子吸附在富铝的SSZ-13分子筛上时，有三种可能的吸附结构（图5b，c），第一种情况为两个氘代乙腈分子分别朝向两个八元环平面的前侧；第二种情况为一个氘代乙腈分子朝向一个八元环平面的前侧，另一个氘代乙腈分子朝向另一个八元环平面的后侧；第三种情况为两个氘代乙腈分子分别朝向两个八元环平面的后侧。氘代乙腈吸附后的具体结构数据如表4所示，可以看出氘代乙腈分子偏向八元环不同侧时，对于1Al和2Al模型，各个吸附结构的吸附能差距在5 kJ?mol-1内，从能量上无法分别哪种吸附结构更稳定，实际情况中这些结构可能有相同的出现概率。