《表2 恒流5 A电堆运行状态》

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《直接甲醇燃料电池甲醇传质过程分析及浓度控制策略》

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我们采用15 W电源系统电堆确定其合适的甲醇浓度范围。进样甲醇的初始浓度为1.64 mol/L，初始溶液体积0.4 L，表2、3和4分别展示了I=5、6和7 A这3个工作电流下电堆的状态。将这些数据中进样甲醇浓度与甲醇利用率、温度和工作电压的关系如图6所示。随着进样甲醇浓度降低，催化层甲醇浓度cACL也随之降低，依据式（5）透过甲醇量也会减少，电堆运行时甲醇利用率升高。图6A中，同一浓度下，甲醇利用率随电流增加也大致呈增加趋势，其原因是催化层甲醇消耗量增加以致甲醇透过量减少。由于蒸发原因或者测量误差导致数据规律稍有偏差。在选择合适进样甲醇浓度范围时，我们首先考虑甲醇利用率应大于80%。式（8）计算的甲醇利用率值为10 min内的平均值，所以表中对应浓度下的甲醇利用率要低于实际值。而且在电堆运行过程中，随着进样甲醇浓度降低甲醇利用率会不断升高。因此，我们将利用率值高于表格数据的70%作为浓度上限判据。控制逻辑中存在负载电流递增的设置，电堆可能在高于5 A的负载电流下长期运行。综合以上因素，我们将进样甲醇浓度0.87 mol/L作为浓度上限值。当甲醇浓度较低时，因为浓差极化影响，电堆工作电压会急剧下降。为了保护电堆和提高甲醇的能量转化效率，我们将电堆电压值大于4.8 V作为浓度下限的判据。表3和表4中，初始阶段电压先降后升是因为电堆温度较低时无法直接进行6 A和7 A恒流运行，所以先设置电堆在5 A条件下运行一段时间后再跳转至6 A和7 A。此时极化作用变大，电堆电压值会降低。但随着温度升高电堆进入稳定运行，电压也进入升高过程。对照图6B，进样甲醇浓度不低于0.70 mol/L才能满足电堆工作电压判据要求。综合甲醇利用率和电堆工作电压这两个参数，我们确定该电堆合适的浓度范围大致在0.70～0.87 mol/L之间。此时电堆的工作温度高于50℃，催化反应速率和传质速率均较大。该进样甲醇浓度范围只是针对15 W电源系统电堆确定的，更高功率的电源系统其合适浓度范围会大于0.17mol/L，而且浓度下限值也会出现下移。