《表3 Mn-Ce-Fe/TiO2催化剂再生前后Mn2+、Mn3+、Mn4+表面原子比例》

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《Fe-Ce-Mn/TiO_2脱硝催化剂热还原再生实验研究》

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图9为催化剂的Mn 2p和S 2p的XPS能谱图，用于确定反应前后催化剂表面元素的价态和浓度。Mn的2p轨道的XPS能谱有两个峰，位于653.1eV处的Mn 2p1/2峰和位于641.5eV处的Mn 2p3/2峰，Mn2p3/2的峰较宽，对应于Mn2+（640.4-640.5eV）、Mn3+（641.9-642.2eV）和Mn4+（643.5-645.3eV）共存的混合价态[12，13]。结合表3催化剂再生前后Mn2+、Mn3+、Mn4+表面原子比例可以看出，催化剂硫中毒后Mn3+所占比例从51%降低至37%，Mn2+从19%升至36%，而Mn的几种氧化物中SCR脱硝活性依次为Mn O2>Mn5O8>Mn2O3>Mn3O4>Mn O[1 4]，并且Mn2O3的氧不稳定性较高，Mn2O3直接催化分解NO和NO2的能力较强[15]，故Mn元素在从Mn O2中的Mn4+、Mn2O3中的Mn3+到Mn O中的Mn2+过程中表面活性氧数量的减少直接导致了催化剂还原NOX能力的下降[16]。催化剂再生后Mn3+、Mn4+所占比例略有恢复，几种再生条件下提高程度未见明显区别，同样成为了催化剂再生后的低温脱硝能力恢复程度不高的原因之一。