《表2 选定重金属离子的内在物化性质》

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《膦酸化氧化石墨烯-壳聚糖复合材料对Eu(Ⅲ)的富集性能》

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如图8（a）所示，一价的K+离子对GO-CS-P吸附Eu（III）没有明显的竞争效应.相反地，二价的Ca2+和Mg2+离子轻微地抑制了GO-CS-P对Eu（III）的去除.一般来说，Eu（III）在GO-CS-P上的吸附驱动力可以概括为:（1）静电吸引作用；（2）表面络合作用.根据以前的研究[49]，磷相关的活性组分在电解质-磷脂界面对二价阳离子能够表现出一定的滞留能力.另外，阳离子和含磷基团形成的络合物表现为弱电解质，因此金属离子不能通过表面水合作用（脱盐透析）被解吸下来.在我们的竞争吸附实验中，溶液中Ca2+和Mg2+的浓度（0.0 1 m o l/L）远高于E u（I I I）的初始浓度（5.0×10-5mol/L）.因此，我们可以推测这两种二价阳离子将优先扩散到GO-CS-P表面附近的双电层中[50，51]，从而导致固体表面负电荷的屏蔽及表面电势的增加.由于静电吸引力的降低，Eu（III）在GO-CS-P表面的附着变得更为困难.相对于碱土金属离子，三价的Al3+离子更为显著地抑制了GO-CS-P对Eu（III）的去除.与Na+、K+、Mg2+和Ca2+离子相比，Al3+离子具有更高的价态和更小的离子半径，因而与GO-CS-P之间的络合作用也相对更强[39，40，51].在这种情况下，能够用于结合Eu（III）的表面官能团数量将因Al3+离子的竞争作用而明显变少.同时，大量存在的Al3+离子也会影响GO-CS-P的表面电性，进而抑制Eu（III）与带电位点间的络合作用[52].从图8（b）中可以看出，GO-CS-P对Eu（III）的去除性能几乎不受共存重金属离子的影响，其原因可归结为Eu（III）本身具有较高的价态、较大的电荷密度、较强的电负性（electronegativity）（表2） 以及与GO-CS-P之间更高的亲和力[53~57].值得注意的是，GO-CS-P对Cu（II）的吸附率明显高于Co（II）、Cd（II）、Sr（II）和Ni（II）等离子，这一实验现象可以从以下两方面来加以解释:（1）Cu（II）的电负性（electronegativity）和电子亲和力（electron affinity）均高于Co（II）、Cd（II）、Sr（II）和Ni（II）（表2） [53~55]；（2）GO-CS-P复合材料中的氨基（–NH2）基团对Cu（II）具有良好的亲和力和络合性能[58，59].相应地，GO-CS-P材料在吸附了一定量的Cu（II）之后，由于电荷排斥以及空间位阻效应等因素的影响，对Eu（III）的去除能力略有降低.考虑到Eu（III）本身的价态优势及其与GO-CS-P表面活性位点之间的强亲和力，整体上其吸附率受共存重金属离子的影响可以忽略不计.