《表2 Co SAPO-5以及Co/SAPO-5催化苯乙烯空气环氧化反应结果》

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《一步合成CoSAPO-5分子筛及其在苯乙烯空气环氧化中的催化研究》


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反应条件:催化剂,100 mg;DMF,10 m L;苯乙烯,3 mmol;引发剂TBHP,0.3 mmol;空气流速,40 m L/min;反应温度,363 K;反应时间,5 h.

表2给出了一步转动法合成CoSAPO-5以及两步法合成Co/SAPO-5-E、Co/SAPO-5-I催化苯乙烯在空气中环氧化反应结果.可看出2.0%CoSAPO-5-O2-600-5催化效果最佳,苯乙烯环氧化产率达到72.2%(编号4);600℃处理后的催化剂要比500℃处理后的催化剂催化活性更好(编号1、2和3、4);一步转动法合成的2.0%CoSAPO-5-O2-600-5与1.5%CoSAPO-5-O2-600-5相比催化活性没有明显的增加(编号2、4),说明分子筛骨架中钴离子活性位置已趋于饱和;两步法合成的2.0%Co/SAPO-5-E对苯乙烯的空气环氧化催化产率最大为56.9%(编号6),远小于2.0%CoSAPO-5-O2-600-5的72.2%,说明在原位合成过程中金属活性中心能更好地进入分子筛骨架位置并发生配位;Co/SAPO-5-E催化效果较Co/SAPO-5-I更好(编号5、7和6、8),可能是因为离子交换负载Co源多进入分子筛孔道而浸渍法中Co源多沉积在分子筛表面.一步转动法合成CoSAPO-5相对于两步法合成Co/SAPO-5,不仅简化了合成步骤,降低了催化剂合成成本,而且提高了其对苯乙烯空气环氧化催化活性,这充分说明材料制备中合成方法的重要性.