《表1 不同温度下环氧vitrimer的特征应力松弛时间(τ/s)》

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《可交换酯键的密度对环氧类玻璃高分子动态性能的影响》

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与普通热固性聚合物不同，vitrimer具有动态特性，能够在高温下逐渐释放应变所产生的应力而使交联型聚合物具有可再加工特性。当材料产生一定形变时其内部产生的应力使聚合物链段处于受力状态，而vitrimer中因存在可交换的动态共价键，其聚合物链段可以通过动态交联点的交换反应进行重排，从而释放应变所产生的应力，实现材料形状的改变。应力松弛时间（τ）为材料应力松弛到初始模量的1/e（约36.8%）时所需要的时间[16]，能够直观地反映不同温度下vitrimer内部动态键交换反应与拓扑结构重排速率，是vitrimer材料中链段运动和交联网络重组能力的重要特征参数。如图4所示，具有不同酯键密度的环氧vitrimer在高温下均可以发生应力完全松弛，进一步说明所制备环氧vitrimer材料在高温下能够通过酯键的交换实现交联网络的重组。如表1所示，随着温度的升高，环氧vitrimer材料的应力松弛加快，松弛时间缩短。其中，EP1的τ从132 s（160℃）变短至1.2 s（240℃），EP2的τ从278.2 s（160℃）变短至2.2 s（240℃）。这是因为交联网络的应力松弛是由酯键交换反应和聚合物链段重排引起的。升高温度，交联网络中酯交换反应加快，聚合物链段重排速率提高，释放应力所需时间变短。此外，如表1所示，对比同一温度下具有不同酯键密度的环氧vitrimer的应力松弛行为发现，从160～220℃，随着酯键密度的增加，应力松弛过程显著加快，松弛时间大幅度缩短，比如，200℃下EP6的τ为84.2 s，而EP1的τ仅11.2 s。上述实验结果表明增加网络中可交换酯键的密度可以有效加速环氧vitrimer的应力松弛行为。这是由于酯键密度越大的vitrimer中动态键含量越高，更加容易发生交换反应和链段重排，从而能够更快地实现交联网络的重组和应变应力的释放。