《表2 不同地区大气无机氮浓度比较》

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《厦门郊区大气主要含氮化合物组成特征研究》


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(μg/m3,以N为计)

根据表1的结果发现,NH3-N年平均浓度为(6.1±1.3)μg/m3,夏季>春季>秋季>冬季;NH4+-N年平均浓度为(2.4±0.7)μg/m3,夏季NH4+-N浓度显著低于其他三个季节;HNO3-N年平均浓度为(4.2±2.5)μg/m3,在冬、春季其浓度显著高于夏、秋两季;NO3--N年平均浓度为(1.8±1.0)μg/m3,秋季浓度最高,夏季浓度最低。PM2.5、PM10年均值分别为(47.3±19.3)μg/m3、(78.2±26.1)μg/m3,PM2.5浓度年均值未超过我国空气质量污染日均值标准(75μg/m3),但整个采样期间共有15 d超标,超标率为16.1%,且基本发生在春、秋季节;PM2.5、PM10季节变化趋势均是秋季>春季>冬季>夏季。从各组分浓度的比值关系分析,NH3-N/NH4+-N年均值为(2.8±1.3),夏季比值最高(4.3±1.4),其余季节差异不大,表明在夏季氨氮更易以气态的形式存在。n-NH3/n-NHx(n-NH3+n-NH4+)比值可以用来判断还原态氮(NHx)的来源,由于NH3主要受本地源的影响,NH4+可能来自本地源,也可能来自边界层传输,如果n-NH3/n-NHx比值大于0.5,则表明NHx受来自本地NH3排放的影响较大,相反,如果比值小于0.5,则长距离传输是NHx的主要来源[19-21];计算得到大气中n-NH3-N/n-NHx-N的年均值为0.71(0.62~0.85),这个比值结果大于0.5,表明本地源是NHx-N的主要来源,边界层传输影响较小。HNO3-N/NO3--N年均值为(2.5±0.9),HNO3-N占硝氮的主要部分,冬、春、夏季比值均大于2,而秋季接近1,说明在秋季气态HNO3-N向颗粒态NO3--N转化加快。结合图1可以看出,不同季节气态氮浓度均高于对应的颗粒态氮,4种含氮组分年平均浓度大小关系是NH3-N>HNO3-N>NH4+-N>NO3--N,NHx-N/NOy-N年平均值为1.29(1.03(春)~2.70(夏)),大气氮污染主要来自于NHx-N,结合文献报道及本地化排放清单可以判断NHx-N主要来自于化石燃料燃烧、畜禽养殖及农业施肥,NOy-N主要与化石及生物燃料燃烧、发电厂及交通运输等过程有关[5,22]。从含氮量组成占比来看,NH3-N占主要成分,占比为43.9%±11.5%(32.0%~66.3%),HNO3-N、NH4+-N、NO3--N占比分别为27.8%±9.2%(21.2%~41.6%)、17.0%±4.1%(11.5%~22.3%)、12.0%±4.9%(7.3%~25.6%)。与国内其他地区的研究结果比较(表2),发现NH3-N浓度高于四川中部的农业区,与广州湛江区域的浓度较为接近,但远低于华北地区农业区以及太湖这些人为源排放密度和强度较高的区域;HNO3-N浓度比其他区域报道都要高,表明污染较为严重;NH4+-N浓度均低于其他区域,NO3--N浓度高于四川中部及太湖区域,低于广州湛江和华北地区,且浓度差异不大。