《表1 常温常压下,DMTA-COF膜的单组分气体的分离性能》

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《一种新型的共价有机骨架膜的制备与气体分离性能》

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对完全脱溶剂后的DMTA-COF膜进行了单组分渗透和双组分气体分离的测试.单组分气体H2，CO2，N2，CH4以及等物质的量的双组分气体H2/CO2，H2/N2，H2/CH4的体积流速均利用Wicke-Kallenbach技术进行测试（图10）.图11是在常温常压下，DMTA-COF膜的单组分气体（H2，CO2，N2，CH4）的渗透通量与所对应的气体动力学直径的关系图.H2，CO2，N2，CH4的动力学直径分别为0.29，0.33，0.36和0.38 nm.如图11所示，四种气体穿透DMTA-COF膜的通量大小顺序为H2>CH4>N2>CO2.H2，CO2，N2，CH4的渗透通量依次为6.6×10-7，6.8×10-8，1.3×10-7，2.1×10-7 mol·m-2·s-1·Pa-1（表1）.H2的渗透通量最高，这可归因于H2的动力学直径最小，较其他气体更容易更快地穿透膜材料；另一原因是DMTA-COF对H2的吸附作用较弱（Qst=8.0 kJ·mol-1）（图5），所以H2在膜材料中扩散时，其渗透不会由于H2被膜材料骨架吸附而阻碍.值得说明的是，CO2的动力学直径比N2和CH4的小，却有着最小的渗透通量.这是由于DMTA-COF骨架结构中含有大量的醚氧基团以及亚胺键，而极性的醚氧基团和亚胺键与CO2之间具有强的电四极矩相互作用[36，37]，这就导致DMTA-COF具有高的CO2亲和力和捕获能力.从图5也可以看出，DMTA-COF对CO2的吸附焓（23.0 kJ·mol-1）远大于CH4的吸附焓（10.5 kJ·mol-1），所以在CO2穿透DMTA-COF膜的过程中，由于CO2与DMTA-COF膜具有较强的吸附相互作用，大量的CO2分子被吸附在DMTA-COF孔道中，阻碍了CO2的顺利通过，从而导致了CO2的渗透通量较低.膜材料的理想分离系数由两种气体的渗透通量之比求得，通过计算，DMTA-COF膜的H2/CO2，H2/N2，H2/CH4的理想分离系数分别为9.7，5.1，3.1（表1），均超过了所对应的努森扩散系数（H2/CO2:4.7，H2/N2:3.7，H2/CH4:2.8），表明DMTA-COF具有一定的H2分离和纯化的潜在应用价值.