《表4 文献中的双速率模型及其参数数值》

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《甲醇蒸汽重整制氢反应动力学研究进展》

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根据MSR反应机理可得，双速率模型有DE-WGS、SR-DE和SR-rWGS这3种模型，表4列出了上述研究中所提出的双速率模型。可见，这些模型主要是基于SR-DE和SR-rWGS机理提出的，且除Amphlett等[35]提出的经验型模型外，其余双速率模型均为基于机理提出的LH型方程。模型中SR反应的活化能范围为75～150kJ/mol，DE反应的活化能范围为110～195kJ/mol，而rWGS反应的活化能范围为70～110kJ/mol。基于SR-DE机理提出的模型中，DE反应的活化能总是高于SR反应，而升高反应温度有利于活化能较大的反应进行，这与大多实验中观测到产物中CO含量随反应温度升高而增大的现象一致。另外，由于许多研究[5-6，12，20，33]均发现产物中CO含量远低于WGS反应的理论平衡计算值，从而否定了DE-WGS机理，且发现CO含量随着接触时间的增大而增大，认为CO的产生可能来源于rWGS反应，从而提出SR-rWGS模型。双速率模型不仅能够有效描述整个反应过程，还可反映产物中CO含量及其变化规律，如图2所示。由于PEMFC对CO含量极其敏感，若模型无法考察CO含量对反应速率的影响，将会有碍于对产物中CO的控制和净化。另外，双速率模型相对简单，动力学方程的求解过程也相对容易，是目前应用最为广泛的模型。