《表3 载铜量对MC-Cu (s) 催化活性的影响》

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《载铜介孔碳的制备及其对H_2O_2氧化苯制苯酚的催化性能》


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注:反应体系为40mg催化剂,10 mmol苯,20 mmol H2O2(30%),10mL乙腈,在70℃下反应5h。

以软模板法所制载铜介孔碳MC-Cu(s)为催化剂,探究载铜量对催化剂活性的影响。如表3所示,当载铜量依次为3.3%、4.9%和6.7%时,苯的转化率分别为74%、33%和36%,苯酚选择性分别为98%、74%和78%。由此可见,苯的转化率和苯酚选择性与催化剂中的铜含量不存在线性关系,但是,转化频率(TOF值)随铜含量的增高而呈现逐渐降低趋势,说明较低铜负载量有利于催化剂活性;当铜负载量为3.3%时,催化剂活性明显优于文献报道[21]的高铜含量(26.10%)的分子筛MCM241催化活性(苯转化率为52.19%,苯酚选择性为58.18%)。这可能是负载太多的铜影响了介孔碳的孔道以及比表面积等性质(如表1所示),使其吸附性能降低,减少了与反应物的接触机会,进而降低了其催化性能。这进一步证明了,这些载铜介孔碳的催化性能不仅与铜的价态、含量有关,还与载体的结构和性质有关。