《表3 Pt177Au24、Pt141Au60和Pt135Au66纳米粒子的溶解电位》

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《表面Au修饰Pt纳米晶体电化学稳定性的第一性原理研究》

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从铂纳米粒子各表面位的溶解电位可知，如能通过其他金属修饰阻塞易溶解表面位，则能提高铂催化剂的电化学稳定性。从电化学相图可知，贵金属Au具有极高的电化学稳定性。同时，Au具有远低于Pt的表面能。从而，有望利用痕量Au对Pt纳米晶体的表面尤其是顶位和棱边进行选择性修饰，以提高其整体电化学稳定性。图2为所构建的表面Au修饰Pt纳米粒子模型，其中Pt177Au24纳米粒子对应着替换了最易溶解的顶角位置（1号位置）情形，Pt141Au60纳米粒子意味着替换了所有顶角和棱边位置，Pt135Au66纳米粒子则替换了除（111）面外的所有表面位。表3为这3种情形下的6个不同表面位（同图1所示）的溶解电位。由表3可知，Pt177Au24纳米粒子顶位的溶解电位虽然从1.253 V（SHE）增加到1.639 V（SHE），但是近邻的2号棱位反而从1.381 V（SHE）下降到1.192 V（SHE），且比纯Pt纳米粒子对应的1.253 V（SHE）还低，没有达到预期效果。对于Pt141Au60纳米粒子，所有顶角和棱边位置的溶解电位都得到了较大的提升，但是其（100）面中央位置的Pt原子溶解电位反而从1.347 V（SHE）下降到1.066 V（SHE），也低于纯Pt纳米粒子对应位置。因此，Au原子取代的铂位溶解电位有所提高，但同时合金化效应也降低了近邻Pt原子的电化学稳定性。对于Pt135Au66纳米粒子，其最低溶解电位为1.379 V（SHE），相比于纯Pt纳米粒子的最低溶解电位1.253V（SHE）增强了0.126 V（SHE）。因此，金全面覆盖顶位、棱位及（100）面，仅暴露出（111）面，则其电化学稳定性全面得到提高。