《表1 均相催化剂上乙醇催化到丁醇结果比较》
(1)[Ir]为[Ir(acac)(cod)],acac为乙酰丙酮基,cod为1,5-环辛二烯;[Ru]1为[RuCl2(η6-p-cymene)]2,cymene为4-异丙基甲苯;[Ru]2为N,N,N-1,3-bis(6'-methyl-2'-pyridylimino)isoindolate Ru(Ⅱ),其中1,3-bis(6'-methyl-2'-pyridylimino)isoindolate为1,3-双吡啶2-甲基亚胺异吲
由于均相催化剂具有活性位可控、无传质限制等特点,因而被用于温和条件下乙醇催化转化到丁醇。如表1所示,均相催化剂体系在乙醇催化转化到丁醇的反应中表现出优异的乙醇转化率和丁醇选择性。2009年,Koda等[14]制备了一种铱基配位催化剂[Ir(acac)(cod)]用于乙醇催化转化到正丁醇。在配体1,3-双(二苯基膦基)丙烷(dppp)、乙醇钠和1,7-辛二烯存在的情况下,393K反应15h可以得到41%的乙醇转化率和51%的丁醇选择性。研究发现,Ir配合物促进乙醇脱氢和后续的不饱和醛加氢,而无机碱[如NaOH、乙醇钠EtONa]促进羟醛缩合,从而保证丁醇的生成。另外,丁醇可能会进一步发生羟醛缩合和加氢反应,生成正己醇和正辛醇等高碳醇,影响丁醇的选择性。
图表编号 | XD002525400 严禁用于非法目的 |
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绘制时间 | 2019.12.05 |
作者 | 王祉诺、王辉、庞纪峰、刘世民、郑明远 |
绘制单位 | 大连交通大学材料科学与工程学院、中国科学院大连化学物理研究所航天催化与新材料研究中心、延长中科(大连)能源科技股份有限公司、中国科学院大连化学物理研究所航天催化与新材料研究中心、大连交通大学材料科学与工程学院、中国科学院大连化学物理研究所航天催化与新材料研究中心 |
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