《表4 钌催化剂的苯甲酸加氢催化性能》
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《小麦粉基镶嵌式钌炭催化剂的制备及苯甲酸水相加氢性能》
表4给出了催化剂Ru/AC和Ru-SC用于催化苯甲酸加氢反应的结果,Ru/AC的苯甲酸转化率为27%,转化频率(TOF值)为221 h-1,环己基甲酸的选择性为91%,而Ru-SC的苯甲酸转化率为61%,TOF值为524 h-1,且环己基甲酸选择性为95%,这说明相比于Ru/AC,Ru-SC催化剂的催化性能有显著的提升,并与其他文献中的催化剂相比也具有一定优势。虽然镶嵌式Ru-SC催化剂的镶嵌结构在一定程度上降低了反应物与Ru纳米颗粒的接触几率,但是镶嵌式Ru-SC催化剂中的钌纳米粒子半镶嵌于炭骨架中,钌纳米粒子与炭载体这种强的相互作用可以有效促进氢溢流,进而促进氢气在催化剂表面的解离,提高苯甲酸水相加氢的催化活性[25]。此外,由于Ru-SC催化剂掺杂了一定含量的氮,因此催化剂表面会呈碱性,由于酸碱相互作用,使得溶液中的苯甲酸在催化剂表面发生富集,从而促进Ru-SC的活性[34]。图7给出了Ru/AC和Ru-SC两样品的循环套用实验结果,从图7(b)可以看出Ru/AC的稳定性较差,循环套用5次后,苯甲酸的转化率下降到14.1%;而催化剂Ru-SC连续反应4次的转化率都能维持在60%左右,在第5次套用时活性才出现略微的下降,说明具有镶嵌式结构的催化剂Ru-SC表现出优异的稳定性。此外,对循环套用后的钌金属含量(质量分数)进行测定,反应后Ru/AC和Ru-SC两样品的Ru含量分别是1.1%和1.4%。与新鲜催化剂对比,可以发现Ru/AC中金属钌的流失严重,而Ru-SC中的钌流失较少。以上结果说明镶嵌式结构的Ru-SC催化剂具有优异的稳定性。
图表编号 | XD00199707500 严禁用于非法目的 |
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绘制时间 | 2020.04.25 |
作者 | 陈金辉、李振清、钱丽华、刘晓艳、蓝国钧、李瑛 |
绘制单位 | 浙江工业大学工业催化研究所、浙江工业大学工业催化研究所、浙江工业大学工业催化研究所、浙江工业大学工业催化研究所、浙江工业大学工业催化研究所、浙江工业大学工业催化研究所 |
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