《表2 不同硅铝比Cu/SSZ-13的NH3脱附量(mmol/g)》
由图8可以看出,在整个脱附温度范围内有3个NH3脱附峰.由前期文献报道可知[41-43],200℃附近的低温NH3脱附峰归属为物理吸附的NH3和弱Lewis酸性位点吸附的NH3(标记为A),300℃附近的NH3脱附峰归属为强Lewis酸性位上吸附的NH3(标记为B),420℃附近的高温氨脱附峰归属为Br?nsted酸性位上吸附的NH3(标记为C).需要注意的是,Cu/SSZ-13的Lewis酸性位主要来源于其离子交换位的Cu2+离子[32,44].进一步地,表2中为不同硅铝比Cu/SSZ-13不同酸性位的酸量及总酸量的计算统计结果.可以看出,当Cu负载量均为4%时,Cu/SSZ-13(5)和Cu/SSZ-13(10)的NH3脱附量较大,约为2.66和2.72mmol/g.此外,与Cu/SSZ-13(5)相比,Cu/SSZ-13(10)的Lewis酸性位脱附的NH3较多,说明其具有更多的Cu2+离子,这与NO+O2-TPD结果相一致.相比于其他2种催化剂,Cu/SSZ-13(25)的NH3脱附量大幅下降(0.52mmol/g).原因在于:一方面,H-SSZ-13(25)硅铝比较高,其离子交换位的数量会相应较少,从而降低Cu2+离子的交换量,最终导Lewis酸性位数量的下降[43];另一方面,Br?nsted酸性位的多少与分子筛中骨架铝的含量直接相关.H-SSZ-13(25)较高的硅铝比也会使得其骨架铝的含量降低,从而导致Br?nsted酸性位数量的下降.此外,Cu/SSZ-13(25)表面存在的CuO物种也会覆盖部分Br?nsted酸性位.
图表编号 | XD00178956800 严禁用于非法目的 |
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绘制时间 | 2020.02.20 |
作者 | 秦萱、尹德嘉、余丽泽、张涛、常化振、朱燕、刘国华、李俊华 |
绘制单位 | 中国人民大学环境学院、中国人民大学环境学院、中国人民大学环境学院、中国人民大学环境学院、中国人民大学环境学院、中国人民大学环境学院、中国人民大学环境学院、清华大学环境学院 |
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