《表2 催化剂的NH3‐TPD和XPS结果》

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《Ag_2Cu_1/H-ZSM-5合金催化剂在NH_3-SCO反应中的性能研究》

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如图6（a）所示，Ag2Cu1和Ag2Cu1/H‐ZSM‐5催化剂Ag 3d的XPS图谱都仅在368.2 eV和374.2 eV位置处出现两个结合能峰，分别归属于Ag的3d3/2和3d5/2轨道[12]。两个峰之间的距离为6.0 eV，而且没有发现伴星峰和肩峰的存在，表明这两种催化剂表面Ag物种主要以金属态的方式存在。催化剂表面Cu物种的XPS分析结果见图6(b），可以观察到932.5 eV(934.5 eV是它的一个肩峰）和952.4 eV位置各存在一个铜物种的峰。根据相关报道所述[5，16‐17]，金属Cu存在两组自旋轨道峰，其中在932.9 eV附近是Cu2p3/2主峰的位置，在934.5 eV的位置是它的一个肩峰，而Cu2p1/2的主峰位置在952.8 eV左右。此外，氧化铜在催化剂表面是否存在主要是以伴星峰的出现为依据，其中Cu+的特征峰在932.2～931.1 eV的位置，图中并未观察到，而942.5eV位置的伴星峰被归属为Cu2+的特征峰[18]。由此可以得出结论，催化剂表面存在少量的Cu0被氧化成Cu2+。另外，通过拟合分析Cu2p3/2主峰和其肩峰（934.5 eV）的积分面积得出，Cu0在Ag2Cu1和Ag2Cu1/H‐ZSM‐5催化剂表面铜物种中所占的比例是相同的，均是0.82（见表2）。由此可知，Ag2Cu1和Ag2Cu1/H‐ZSM‐5催化剂表面Ag和Cu价态的表征结果一致，说明在机械混合制备Ag2Cu1/H‐ZSM‐5粉末催化剂的过程中并未对其造成影响，间接证明了Ag‐Cu合金纳米颗粒的结构稳定性。每个所测样品的O1s XPS光谱如图6(c）所示。O1s主峰通过分峰拟合分为三个峰，在533.0 eV附近的O1s峰归属为表面吸附的微量水（H2O），以531.2eV为中心的O1s峰（标记为Oβ）表示的是表面化学吸附的氧物种（O22‐或O-），最低结合能529.8eV的位置对应的是晶格氧O2-（标记为Oα）[19‐22]。通过比较O1s三个峰的积分面积（见表2）发现，由于Ag‐Cu合金纳米颗粒和H‐ZSM‐5载体之间的强相互作用，Ag2Cu1/H‐ZSM‐5催化剂表现出了更高的Oβ/(Oα+Oβ+H2O）相对浓度（0.85）。结果表明，Ag2Cu1/H‐ZSM‐5表面拥有更多的活性氧。在氧化反应中，化学吸附氧物种（Oβ）由于其较高的迁移率而被认为是比晶格氧（Oα）具有更高反应活性的物种[23‐26]。因而Ag2Cu1/H‐ZSM‐5表现出比Ag2Cu1催化剂更加优异的NH3‐SCO反应催化性能。