《表1 MU-CN在不同实验条件下的铵离子产生速率 (mg·L-1·h-1·g-1cat)》

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《载银g-C_3N_4(Ⅰ)/g-C_3N_4(Ⅱ)同素异质结催化剂的制备及光催化固氮产氨性能》

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图1（a）为四种原料制备的氮化碳催化剂及它们两两组合制备的六种同素异质结催化剂在可见光下的固氮性能。实验结果显示（表1），在没有光照，没有氮气，或者没有催化剂的条件下，铵离子产生速率均可忽略不计，说明铵离子是以氮气为原料通过光催化还原制得的。以尿素为原料制备的g-C3N4在四种催化剂中的固氮性能最好，这可能是由于以尿素为原料制备的g-C3N4催化剂具有最大的比表面积[23]。在六种g-C3N4（Ⅰ）/g-C3N4（Ⅱ）同素异质结催化剂中，以三聚氰胺/尿素混合原料制备的催化剂（MU-CN）的固氮性能最佳，其铵离子产生速率为0.59mg·L-1·h-1·g-1cat。因此采用MU-CN制备载银催化剂。图1（b）为制备的载银同素异质结催化剂在可见光下的固氮性能。从图1（b）可以看出，随着Ag负载量的增加，铵离子产生速率呈现先增加后减小的趋势。Ag（0.5%）-CN、Ag（1%）-CN、Ag（2%）-CN和Ag（4%）-CN的铵离子产生速率分别为0.8mg·L-1·h-1·g-1cat、1.36mg·L-1·h-1·g-1cat、1.16mg·L-1·h-1·g-1cat和0.65mg·L-1·h-1·g-1cat。Ag（1%）-CN表现出最佳的固氮性能，是MU-CN的2.3倍，是单纯三聚氰胺和尿素制备的g-C3N4的4.9倍和3.4倍。图1（c）和（d）对此固氮过程的机理做了初步分析。用疏质子溶剂N，N-二甲基甲酰胺（DMF）和二甲基亚砜（DMSO）代替水进行反应时则几乎没有铵离子生成，而AgNO3作为电子捕获剂加入反应体系后MU-CN的固氮能力也显著下降。这两个结果说明电子是反应活性物种，而水为还原反应提供质子，方程式如下: