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目录1

第1章 什么是C1化学1

1.1 对C1化学的期待1

1.1.1 C1化学的展望与课题1

1.2 C1化学的基础化学8

1.2.1 CO、H2的化学8

1.2.2 CO、H2的吸附11

1.3 合成气的制造及其精制分离17

1.3.1 合成气的制造18

1.3.2 精制与分离22

1.4 C1化合物间的转换反应及其催化作用的特征26

1.4.1 甲醇的合成及分解反应27

1.4.2 变换反应30

1.4.3 铜离子的化学与CO、H2的活化机能32

参考文献36

第2章 FT(费-托)合成的催化剂设计39

2.1 FT合成39

2.1.1 FT合成催化剂的开发历史39

2.1.2 FT合成的生成物41

2.2.2 气相合成过程42

2.2 FT的合成过程与问题42

2.2.2 浆床液相合成过程46

2.3 FT反应化学47

2.3.1 金属上CO的吸附与活化47

2.3.2 金属上H2的吸附与活化49

2.3.3 FT反应的反应机理51

2.3.4 FT反应的选择性57

2.4 FT反应中的催化活性62

2.4.1 担持金属催化剂的粒子大小与催化活性62

2.4.2 合金催化剂的制备与催化活性66

2.4.3 添加物效应68

2.4.4 担体效应71

参考文献74

第3章 使用络合物催化剂的C1化学77

3.1 使用络合物催化剂的反应过程的变迁77

3.2 络合物催化剂与C1化学80

3.2.1 主要的反应与反应机理80

3.2.2 络合催化剂的发展86

3.3 Rh催化剂的优越性88

3.3.1 从反应方面看Rh的特征90

3.3.2 从吸附、配位方面看Rh的特征95

3.3.3 从CO的插入看Rh的特征99

3.3.4 从加H2看Rh的特征105

3.3.5 Rh的特征107

3.4 络合物催化剂的制备107

3.4.1 C1化学中Rh催化剂的课题107

3.4.2 络合物催化剂的固定化110

3.4.3 原子簇——金属催化剂间的相异点和类似点112

参考文献116

第4章 沸石的催化作用119

4.1 C1化学与沸石119

4.2.1 沸石的结构120

4.2 沸石的结构与性质120

4.2.2 沸石的酸性123

4.2.3 沸石的形状选择性124

4.3 由甲醇合成烃类126

4.3.1 合成汽油过程126

4.3.2 由甲醇生成烃类的反应机理129

4.3.3 由甲醇合成低级烯烃134

4.3.4 由合成气合成烃类137

4.4 ZSM-5沸石的合成与催化特性140

4.4.1 ZSM-5沸石的合成140

4.4.2 ZSM-5沸石的固体酸性142

4.4.3 ZSM-5沸石的形状选择性145

4.4.4 ZSM-5沸石的改性148

4.5 新型沸石的开发151

参考文献154

第5章 C1化学的展望158

5.1 将诞生出的新反应158

5.1.1 新反应的可能性158

5.1.2 由甲烷合成甲醇(甲醛)158

5.1.3 由甲烷制造乙烯165

5.1.4 CO2的固定169

5.1.5 甲醇、甲醛的多样化展开174

5.1.6 按分子水平的理解制备催化剂178

5.2 催化剂的新素材180

5.2.1 对新催化剂的探索180

5.2.2 金属材料领域的新素材181

5.2.3 组合新的催化剂——复合效应187

5.2.4 期待形状选择性的素材189

5.2.5 辅助催化机能的素材192

参考文献194

结束语197

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