《表3 利用TGA和MFBRA测定的氮气和空气气氛中的菱镁矿粉轻烧动力学参数》

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《微型流化床内菱镁矿轻烧反应特性及动力学》

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上述结果与文献报道的碳酸钙分解结果相一致。余剑等[33]利用MFBRA在氩气气氛中测得的碳酸钙分解活化能为142.73 kJ/mol，显著低于在TGA上采用FWO方法所得到结果（184.31 kJ/mol）。MFBRA中测得的碳酸钙分解平均反应速率也比热重热分解速率显著快，同样揭示了其无扩散抑制和发生设定温度下的等温反应的特性。为了分析表3中TGA和MFBRA测得的活化能存在明显差异的原因，从而验证前文提到的坩埚内气体产物CO2难以扩散流出、导致对菱镁矿粉分解反应的抑制作用，使用加盖（covered）和敞口（uncovered）的铂金坩埚开展了菱镁矿粉的热重分解实验，结果如图10所示。通过对比在CO2和N2气氛中测得的热重曲线，发现菱镁矿在CO2中的分解温度升高了约100℃，充分证明了CO2抑制了菱镁矿的分解，使其活化能提高，这与文献报道的碳酸钙在CO2气氛中分解的活化能（约为2000 kJ/mol）[34]远远高于在N2气氛中的活化能（约为200 kJ/mol）[35]结果相一致。在N2气氛中，与敞口的铂金坩埚相比，加盖的铂金坩埚中测定的菱镁矿粉的分解曲线向高温区偏移了约40℃，而在CO2气氛中，测定的两条菱镁矿粉分解曲线几乎重合，因此可认为加盖坩埚使得菱镁矿粉分解产生的CO2排出更加困难，滞留在坩埚内严重抑制了分解反应的进行。这种情形在MFBRA中不会发生，因为流化气体可以有效地携带颗粒表面生成的CO2[11]。即MFBRA最大程度地减小了外部扩散对反应的抑制作用，使得MFBRA的测量数据更具可靠性和有效性。由于热重测试中菱镁矿粉的轻烧分解反应受到所述扩散的影响（由于生成的CO2难以扩散形成了抑制反应的气氛），使得反应发生的难度增加，从而成为导致反应活化能较无扩散抑制的MFBRA测试情形增高的可能原因。