《表1 不同Si/Al比的分子筛簇模型中Br9nsted酸中心性质》

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《FAU分子筛骨架中Al原子的分布规律及对Brnsted酸强度的影响》

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QM—Mulliken charge；F（O—H）—O—H frequency；L（O—H）—O—Hlength；EDPE—Deleting proton energy

按照Al原子在方钠石笼中的分布规律，选取120T的FAU分子筛簇模型来研究Al原子数对Br9nsted酸强度的影响，T4-O1位的酸中心为目标酸中心。随着Al原子数的增加，Si/Al比逐渐降低，酸强度性能变化见表1。Br9nsted酸中心的H原子的Mulliken电荷和O—H键长均在小范围内变化，O—H振动频率有明显变化但没有规律，难以有效描述Br9nsted酸强度的变化趋势，因此选择去质子能来描述Br9nsted酸强度的变化。Al原子数为2时的去质子能与Al原子数为1时的去质子能相比增加了22.99kJ/mol；Al原子数为3时的去质子能与Al原子数为2时的去质子能相比变化不大；Al原子数为4时的去质子能值与Al原子数为3时的去质子能相比增加了18.6kJ/mol。定义前后去质子能值的差值除去碳原子数的差值为去质子能的平均变化幅度，当Al原子数为4时，它的去质子能值与Al原子数为1时相比平均变化幅度为14.55kJ/mol，而5≤Al原子数≤9时的去质子能的平均变化幅度为3.40kJ/mol，表明Br9nsted酸中心的去质子能随着方钠石笼中Al原子数的增加而逐渐升高，而Br9nsted酸强度呈下降趋势，且酸强度的变化幅度是非线性的，这与Al原子的位置分布密切相关。Al原子数小于5时，酸强度的变化幅度较大，而Al原子数继续增大对Br9nsted酸强度的影响幅度偏小。