《表1 负载型Fe基催化剂CO2加氢性能》

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《载体对铁基催化剂结构及CO_2加氢制烯烃反应性能的影响特性》

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图1为不同负载型Fe基催化剂，在反应温度320℃、反应压力2.0 MPa、CO2/H2/Ar=1/3/3和空速为9000 ml/（g·h）工况下反应20 h后CO2加氢合成烯烃的反应性能，具体性能数据列于表1。Fe基催化剂上CO2加氢的主要产物为CO、CH4、C2～C7烃类；产物中醇类的总碳选择性低于2%，因此本文后续部分将不再讨论醇类的反应活性。从图1（a）可以看出，Fe Na/Si O2催化剂上CO2加氢转化率低于20%，同时，烃类的选择性亦低于5%；但副产物CO和甲烷显示出较高选择性，分别为68.3%和27.9%。文献报道CO2加氢合成烯烃可能为氧化物上CO2发生逆水煤气反应（RWGS）生成CO耦合铁碳化合物上费托合成反应生成烯烃（FTO）[23]。因此，在Fe Na/Si O2催化剂上可能以氧化铁为主且铁碳化合物的含量较低，从而更易实现逆水气转化和甲烷合成反应，使得CO2加氢的产物以CO和CH4为主；同时阻碍CO加氢的费托合成反应。在Fe Na/Al2O3催化剂上，CO2加氢转化率增加至38.4%，烃类选择性增加到55.6%；副产物CO的选择性降低到10.0%。在Fe Na/Zr O2催化剂上，CO2加氢转化率为32.6%；副产物CO和CH4的选择性分别降低至17.1%和20.2%，使烃类的总碳选择性提升至62.7%。因此，在Al2O3和Zr O2负载的Fe基催化剂中可能同时存在氧化铁和碳化铁，使逆水煤气反应和费托合成反应能同时发生。