《表1 PFOS仿生降解准一级反应动力学模型拟合参数》

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《维生素B_(12)催化纳米零价铁仿生降解全氟辛磺酸》

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注:In（Ct/C0）=-kobst+y0，其中Ct和C0分别表示降解时间t时和初始时PFOS浓度，μmol/L；kobs为准一级反应表观速率系数，d-1；t为反应时间，d；t1/2为表观半衰期；SE为标准误差；Adj R2为调整后的R2.

采用准一级动力学模型能够较好拟合VB12催化n Fe0仿生还原降解PFOS的过程.由表1和图3可知，当培养温度由30℃升高至50℃时，PFOS去除速率系数增加了近1倍，即由0.021d-1增加至0.040d-1，而半衰期则相应的由32.8d降至18.8d.当温度继续增加至70℃时，PFOS去除速率系数则又增加了超过50%，至0.065d-1，半衰期则进一步降至10.7d.由此可见，增加反应温度可显著增加VB12催化n Fe0仿生还原降解PFOS的去除速率，这和前人利用类似仿生体系还原降解PFOS和PFOA等全氟有机酸的研究结果相一致[14-15，21].然而，本研究中PFOS的去除速率系数却远低于类似体系中其支链异构体去除速率系数值:Ochoa-Herrera等[14]和Park等[15]在p H=9.0和70℃时分别采用VB12催化柠檬酸钛和n Fe0降解支链PFOS，去除速率系数分别达0.576d-1（0.024h-1）和0.37d-1～3.35d-1（其值与支链PFOS的分子结构有关）.导致这种现象的原因可能是在本研究中支链和直链PFOS被同时去除，而PFOS直链异构体比其支链异构体更稳定，从而降低了去除速率.