《表1 甲烷在SACs上直接转化制含氧化合物的文献汇总》

《表1 甲烷在SACs上直接转化制含氧化合物的文献汇总》   提示:宽带有限、当前游客访问压缩模式
本系列图表出处文件名:随高清版一同展现
《单原子催化甲烷直接转化的研究进展》


  1. 获取 高清版本忘记账户?点击这里登录
  1. 下载图表忘记账户?点击这里登录
a)反应体系中引入CO;b)催化剂体系中加入2 wt%CuO

2017年,Kwon等[45]通过降低负载量的方法制备了Rh1/Zr O2催化剂,并且发现Rh SAC在温和条件下可以催化DMC反应产生甲醇(图4(a)).通过扩展X射线吸收精细结构(EXAFS)光谱和CO的漫反射傅里叶变换红外光谱(DRIFTS)证明0.3Rh/Zr O2催化剂中的Rh是以单原子的形式存在的(图4(b,c)).进一步通过甲烷的DRIFTS提出Rh单原子是活化甲烷的活性中心(图4(d)).除了贵金属Rh,他们还考察了Pd、Pt和Ir (金属负载量皆为0.3 wt%)对DMC的催化性能,其产物收率皆远低于在0.3 wt%Rh/Zr O2和2 wt%Rh/Zr O2催化剂上的产物收率.以上结果说明,在温和条件下,Rh1/Zr O2SACs对甲烷C–H键的活化比Rh纳米颗粒催化剂和其他贵金属(如Pd、Pt和Ir)的SACs更有效(表1).该工作只考察了0.3 wt%和2 wt%两个负载量,并没有清楚地证明单位时间内单个Rh活性位上反应的转化频率(TOF)是否达到一个平台.因此,无法判断若金属负载量继续降低是否仍具有单原子Rh催化剂的特征.