《表1 甲烷在SACs上直接转化制含氧化合物的文献汇总》
a)反应体系中引入CO;b)催化剂体系中加入2 wt%CuO
2017年,Kwon等[45]通过降低负载量的方法制备了Rh1/Zr O2催化剂,并且发现Rh SAC在温和条件下可以催化DMC反应产生甲醇(图4(a)).通过扩展X射线吸收精细结构(EXAFS)光谱和CO的漫反射傅里叶变换红外光谱(DRIFTS)证明0.3Rh/Zr O2催化剂中的Rh是以单原子的形式存在的(图4(b,c)).进一步通过甲烷的DRIFTS提出Rh单原子是活化甲烷的活性中心(图4(d)).除了贵金属Rh,他们还考察了Pd、Pt和Ir (金属负载量皆为0.3 wt%)对DMC的催化性能,其产物收率皆远低于在0.3 wt%Rh/Zr O2和2 wt%Rh/Zr O2催化剂上的产物收率.以上结果说明,在温和条件下,Rh1/Zr O2SACs对甲烷C–H键的活化比Rh纳米颗粒催化剂和其他贵金属(如Pd、Pt和Ir)的SACs更有效(表1).该工作只考察了0.3 wt%和2 wt%两个负载量,并没有清楚地证明单位时间内单个Rh活性位上反应的转化频率(TOF)是否达到一个平台.因此,无法判断若金属负载量继续降低是否仍具有单原子Rh催化剂的特征.
图表编号 | XD00200192800 严禁用于非法目的 |
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绘制时间 | 2021.02.20 |
作者 | 刘华、刘晓艳、王爱琴、张涛 |
绘制单位 | 中国科学院航天催化材料重点实验室中国科学院大连化学物理研究所、中国科学院大学、中国科学院航天催化材料重点实验室中国科学院大连化学物理研究所、中国科学院航天催化材料重点实验室中国科学院大连化学物理研究所、中国科学院航天催化材料重点实验室中国科学院大连化学物理研究所、中国科学院大学 |
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