《表3 煤沥青基微晶炭负极材料的首次充放电比容量和库仑效率》

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《煤沥青基微晶炭的制备及其储锂性能》

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煤沥青基微晶炭负极材料在50m A/g电流密度下的首次恒流充放电曲线如图6所示。由图可知，4种微晶炭的充放电曲线在0.25V以下均出现了一段较长的可逆嵌锂平台，这主要是因为锂离子嵌入石墨微晶层间生成Li C6以及与无定形缺陷结构反应生成Li Cx （x<6）有关[38-40]。放电曲线在0.75V附近出现了较平缓的电位平台，这主要是由电解液分解、电解液与负极材料表面官能团发生化学反应而形成固体电解质界面膜（SEI膜）等所引起[41]。从图中还可以看出，随着炭化温度不断升高，微晶炭的充放电容量逐渐降低，其原因在于炭化温度越高，微晶炭中的纳米孔道、表面含氧/氮官能团等结构缺陷越少，用于吸附Li+的活性点位也越少，从而造成其充放电容量降低[42]。根据恒流充放电测试，计算出4种煤沥青基微晶炭负极材料的首次充放电比容量和首次库仑效率等指标如表3所示。由表3可知，随着炭化温度升高，虽然微晶炭负极材料的充放电比容量呈现出不断降低趋势，但其首次库仑效率得到明显改善。当炭化温度为800～1100℃，4种微晶炭CTP-800、CTP-900、CTP-1000和CTP-1100的首次充电/放电比容量分别为320/500m A·h/g、289/442m A·h/g、276/370m A·h/g、251/345m A·h/g，对应的首次库仑效率分别为64.1%、65.3%、74.5%、72.6%。值得注意的是，微晶炭CTP-800的可逆容量可达320mA·h/g，与煤基石墨（218.8mA·h/g）[43]、腐殖酸基石墨化炭（239.4m A·h/g)[44]等负极材料相比，具有明显优势。微晶炭CTP-800负极材料更高的可逆容量与其炭基体中富含纳米孔道、结构缺陷和含氧/氮官能团等因素密切相关。微晶炭中的纳米孔道和结构缺陷可为离子存储提供足够的空间；而表面含氧/氮官能团不仅可增加负极材料的电化学活性点位，而且可改善材料表面与Li+的亲和力，两方面协同作用，最终实现微晶炭较高的可逆容量。此外，随着炭化温度不断升高，首次库仑效率逐渐增加，且CTP-1000出现拐点，达到最高值，高达74.5%，这可归因于逐渐升高的炭化温度使微晶炭的缺陷结构不断减少，储锂活性位相对减少，不可逆容量也逐渐降低，从而使首次库仑效率升高。CTP-1100首次库仑效率略微下降，可能因为过高温度使微晶炭的缺陷或官能团过多地减少，影响了电极表面的润湿性，从而使CTP-1100的首次库仑效率略微降低[45]。