《表2 La0.3Y0.7Ni3.4-xMnxAl0.1退火合金电极的电化学性能参数》

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《La_(0.7)Y_(0.3)Ni_(3.4-x)Mn_xAl_(0.1)(x=0～0.5）储氢合金微观结构和电化学性能》

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图3为La0.7Y0.3Ni3.4-x MnxAl0.1合金电极在298K时的电化学放氢PCT曲线，氢化性能参数列于表2。由图3可知，x=0～0.3合金的PCT曲线均无明显的放氢平台，这可能与合金吸放氢过程中发生氢致非晶化有关[19]。图4为x=0.3合金在充放电循环前后的XRD图谱，与循环前相比，循环后XRD中Ce2Ni7型主相的衍射峰部分消失，且其衍射峰形均发生明显宽化。图5为x=0.3合金经100次充放电循环后的高分辨率TEM显微像及电子衍射花样，由图可看出，合金的原子排列杂乱无序，其衍射花样中呈现出漫散晕环，这是典型的非晶态物相特征，表明x=0.3合金在吸放氢过程中发生了氢致非晶化。当x=0.5时，合金电化学放氢PCT曲线开始出现明显的放氢平台，表明当Mn的化学组成计量比x≥0.5时能一定程度地抑制或减弱合金的氢致非晶化倾向，进而改善合金的可逆吸放氢性能。Denys等[20]研究发现，稀土-镍系超点阵结构合金储氢时其氢原子在[AB2]和[AB5]结构单元中的亲和力存在差异，当[AB2]结构单元体积明显大于[AB5]结构单元时，会导致氢原子不均匀分布于两个单元结构中，引起合金内部产生较大的应力应变，从而使[AB2]亚结构单元易发生塌陷，致使合金氢化时由晶体转变成非晶。已有研究表明[8，21]，Y原子和Mn原子分别择优占位在[AB2]亚结构单元中的6c晶位和[AB5]亚结构单元中的3b晶位。基于此，可假设A2B7型La0.7Y0.3Ni3.4-x MnxAl0.1(x=0～0.5）合金的超结构堆垛组成如下：