《表2 催化剂的CO2吸附量》

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《Fe-Ce/SiO_2固体碱催化剂用于制备碳酸二甲酯》


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通过CO2-TPD测定催化剂的碱性位,结果如图6所示。CO2-TPD曲线中的峰分别归属于:弱碱性位点(<200℃)和中等碱性位点(200~450℃)。图6表明催化剂表面存在不同CO2吸附形态。各碱性位点的CO2吸附量如表2所示,并计算了总CO2吸附量。5Fe/SiO2、10Ce/SiO2、2.5Fe-10Ce/SiO2、5Fe-10Ce/SiO2、7.5Fe-10Ce/SiO2和10Fe-10Ce/SiO2催化剂的CO2吸附总量分别为0.75、1.54、1.83、1.87、1.85、1.91 mmol/g。单金属5Fe/SiO2几乎只有中等碱性位点,由于Fe活性组分团聚,表现出较低的CO2吸附量。而单组分CeO2的解吸曲线在100℃附近显示出峰值[30],这是由催化剂表面羟基引起的弱碱性位点[31-32]。而CeO2负载于SiO2上的催化剂在高于180℃的温度下显示出非常宽的峰,说明非晶态的CeO2/SiO2表面存在中等强度碱性位。此外,在Fe-Ce/SiO2催化剂中,Fe和Ce的相互作用使得活性组分均匀分布,显著增加了弱碱性位和中等强度碱性位的数量。Fe和Ce之间的相互作用导致催化剂表面吸附了更多的羟基,从而产生更多的碱性位点。随着Fe含量的进一步增加,碱性位点的数量也逐渐增加。但由于过量的Fe会与Ce发生团聚,Fe过量时碱性位点的数量几乎不再增加。