《表1 载体具有的物化性质》

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《钙钛矿型甲醇水蒸气重整制氢催化材料的研究》

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图3是Cu O/La BO3 （B=Cr、Ni、Fe）和Cu O/La2Zr2O7催化剂的H2-TPR谱图.Cu O/La Cr O3催化剂在226.6和286.2℃出现两个还原峰，研究表明[24]，La Cr O3钙钛矿中的Cr离子结构稳定很难被还原，因此Cu O/La Cr O3催化剂出现的两个还原峰是不同铜物种的还原，前者为表相C u O的还原，后者为体相C u O的还原[2 5].Cu O/La Ni O3催化剂在288.7、351.5和536.1℃出现了三个还原峰，依次分别对应为表相Cu O、体相Cu O以及Ni3+的还原[26].Cu O/La Fe O3催化剂在293.8和417.5℃出现了两个还原峰，依次可归属为体相Cu O的还原和Fe3+的还原.Cu O/La2Zr2O7催化剂仅在292.5℃出现了一个还原峰.研究表明[27]，在La2Zr2O7结构中Zr4+与周围的氧构成了稳定的八面体链骨架，导致La2Zr2O7无法被还原出来，所以Cu O/La2Zr2O7催化剂的还原峰归属为体相Cu O的还原.铜基催化剂的还原性质对甲醇水蒸气重整制氢反应的催化性能起着重要的作用，首先，高分散的表相Cu O的出现有利于甲醇的分解，由图3可知，Cu O/La Cr O3催化剂的表相Cu O还原峰明显，说明Cu O/La Cr O3催化剂中铜的分散较好，这与表1中的Cu比表面积数据相对应，这是造成Cu O/La Cr O3催化剂催化活性较好的原因之一.而Cu O/La Ni O3催化剂中，虽然出现了表相Cu O的还原峰，但从图3b中可以看出，该峰较小，说明该催化剂的铜分散度相对较差.另外，Cu O/La Fe O3和Cu O/La2Zr2O7催化剂中，并未发现表相Cu O的还原峰，说明两种催化剂的铜分散更差，这与表1中的Cu表面积数据相吻合.其次，分析表相铜物种可知，Cu O/La Cr O3催化剂的表相Cu O还原温度较低，这是由于暴露在钙钛矿载体表面或周围的纳米Cu O与钙钛矿载体作用较强，Cu O在载体表面的分散较好造成的.这也是Cu O/La Cr O3催化剂活性优于Cu O/La Ni O3催化剂的原因之一.总而言之，表相Cu O的还原温度越低，表相Cu O与载体间的相互作用越强，Cu O在载体表面的分散越好，催化剂的活性越高，因此Cu O/La Cr O3催化剂表现出较好的催化活性.