《表3 Langmuir模型拟合特征参数》

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《高压条件下页岩对CH_4、CO_2气体吸附特征及其在二元混合气体中应用:以四川盆地焦石坝地区龙马溪组页岩为例》

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图5a所示散点为实验实测CO2吸附数据，曲线为Langmuir模型拟合得到的过剩吸附曲线。当温度一定，压力小于2 MPa时，吸附量均随压力的增大而快速增加；当压力介于2～5 MPa之间时，过剩吸附量均随压力增大而缓慢增加并达到最大吸附量；当压力大于5 MPa时，吸附量随压力增大而减小并出现负吸附现象。这与部分学者研究得出页岩对CO2的吸附量随压力增加而增加并出现极大值，后随压力增大而减小的结果相同[27]。还有学者研究得出页岩对CO2的吸附量随压力增大而增加，但并未出现下降趋势[28]，未出现下降趋势的原因可能由于实验压力较小，过剩吸附量还未达到吸附极值点，而只有当压力达到吸附极值点所对应的压力时，才可能出现下降趋势。本实验出现负吸附主要原因为在Langmuir过剩吸附模型中，Langmuir吸附量、Langmuir压力和吸附相密度均为固定值。当压力较低时，游离相密度较小并接近于0，（1-ρg/ρa）值趋近于1，所以在低压区CO2的过剩吸附量随压力增大而增加，并出现最大值，表现为Ⅰ型等温吸附曲线；当压力逐渐增大时，游离相密度增加速率变大，（1-ρg/ρa）值逐渐减小，所以在该压力阶段过剩吸附量随压力增大而减小；当压力增大到一定阶段时，游离相密度大于吸附相密度，即（1-ρg/ρa）值为负数，并出现负吸附现象[29]。在高温高压条件下，Langmuir过剩吸附模型对CH4、CO2实测吸附数据具有较好的拟合效果，相关系数R2均达到0.99（表3）。结果表明，Langmuir过剩吸附模型可以扩展到高温高压超临界领域。