《氯代挥发性有机化合物低温催化消除》

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含氯有机化合物的危害不仅是对人类的健康,对生物系统造成持久的、积累性的影响,而且破坏大气的臭氧。联合国环境项目国际条约中有12个列为首位的持久性的有机污染物都是含氯的有机化合物。由于产生含氯有机化合物污染的过程都是涉及到现阶段中国国计民生的工业,大量含氯化合物的排放是不可避免的,开展消除氯代有机化合物污染的方法的研究符合国家可持续性发展战略。课题组在国家科技部973计划、863计划、国家基金委、上海市重点科技攻关项目的支持下,经过了十多年的系统研究,在铈基纳米氧化物催化剂上氯代有机污染物低温催化消除中氯代烃类的吸附状态的控制、氯代反应机制、氯代烃类降解产生的Cl转化方面取得了原创性成果。

(1)首次发现稀土氧化铈具有低温断裂C-Cl键的能力;根据氯代烃类化合物消除中产生Cl物种强吸附于氧化铈表面的特点,在氧化铈中引进Cl氧化催化活性组分,利用结合能的变化,研发出适用于氯代脂肪烃有机污染化合物低温氧化消除体系。

(2)首次提出通过表面组分设计,引入过渡金属控制铈基纳米催化材料暴露晶面,提高储氧性能和表面氧的移动性,在氯代芳香烃类的低温催化消除中,实现氧的插入、转移、苯环开环、Cl的氧化等同步,增强氯苯、多氯苯低温消除的活性、选择性、稳定性,使铈基纳米催化材料在二恶英类化合物消除应用上有新的突破。

(3)依据固体酸催化理论,利用分子筛的表面酸性,通过对纳米铈基催化材料修饰,将酸中心和氧化中心配伍,在氯代脂肪烃类的低温消除过程中,实现氯代脂肪烃类的低温吸附、活化、氧化的协同,大大提高了氯代脂肪烃有机污染化合物低温消除效率。

(4)首次提出了在铈基催化剂氯代烃类低温催化消除体系中引入其他富氢烷烃组分、H2O、含氧有机化合物等,通过增加反应体系氢源和表面羟基促使Cl以HCl形式离开。

8篇代表性论文包括7篇Appl. Catal. B: Environmental和1篇J. Hazard. Mater.,平均影响因子9.04;总他引638次,其中SCI总他引439次。研究成果在Appl. Catal. B: Environmental、J.Hazard. Mater.、J. Catal.、ACS Catal.s等国际学术期刊上共发表论文56篇,总被他引1464次。引用包括Chem. Rev.,ACS Catal,Appl. Catal. B: Environmental和J. Hazard. Mater。意大利的里亚斯特大学Fornasiero教授评价“CeO2对于消除三氯乙烯、二氯乙烷、氯苯是高度活性的”。在代表性论文1(Appl. Catal. B: Environmental, 81 (2008) 192-202)发表以来,在铈基氧化物催化剂上氯代烃类催化消除的研究在国际上迅速张开,相关研究论文500篇以上。

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