《研究功能材料中不同时空尺度分子运动的核磁共振新方法》

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该研究项目属化学科学领域,研究方向为复杂分子运动研究技术的开发和应用。项目研究难点在于分子运动在空间尺度、时间尺度上的大跨度和高复杂性。项目组研究人员针对性地开发了一系列先进的核磁共振(NMR)技术,在材料性质的分子机制研究中取得了多项原创性的研究成果。具体如下:

1.原子/离子运动研究-针对结晶型高分子固体电解质中Li+离子运动的观测难题,建立了观测Li+离子运动的NMR方法,揭示了多年未获解决的结晶型高分子固体电解质的分子导电机理(代表性论文1和2)。针对Li+离子在电解质晶体中的运动特点,建立了一系列固体NMR方法,深入研究了Li+离子邻位点和多位点跃迁的运动,揭示了多年未获解决的结晶型高分子固体电解质的分子导电机理,拓展了传统电解质导电理论。

2.复杂分子运动研究-针对分子介电材料中分子运动模式、频率分布的观测难题,建立解析复杂分子运动NMR技术和数据分析方法,揭示了多个分子介电材料中介电响应的分子机理(代表性论文3和4)。建立了一系列基于固体2H NMR和13C化学位移各向异性分析的NMR方法,结合实验与理论模拟,实现了对具有多频率分布、多模式叠加的复杂分子运动的完全解析,解决了对复杂分子运动的观测难题,揭示了多个分子介电晶体中微观分子运动诱导宏观介电转变的分子机理。

3.“小分子-大分子-高分子”多级组装过程研究-针对分子自组装过程中结构和分子运动变化的观测难题,建立了原位观测分子多级组装全过程的NMR方法,揭示了分子多级组装过程中组装分子排序、识别的分子机理(代表性论文5和6)。在传统二维DOSY NMR的基础上,建立了通过跟踪分子核磁信号,观察其相互作用变化、运动性质变化,表征小分子-大分子-高分子组装全过程的原位观测核磁技术,揭示了分子间/内相互作用、分子自我排序、分子识别和组装的分子机制。

4.高分子异相介面结构和分子运动研究-针对高分子材料异相介面结构和分子运动的观测难题,建立了选择性观测介面结构和分子运动的固体NMR方法,揭示了高分子材料中介面结构与分子运动影响材料机械性能的微观机理(代表性论文7和8)。在传统二维交换实验的基础上,建立了可以选择性观测高分子材料异相界面中基团运动和链段迁移的NMR方法,揭示了异相界面结构对分子运动的影响,以及应力在不同相结构之间的传导规律,提出了通过调节异相结构的空间连接性,实现材料宏观机械性能增强的新概念。

项目组迄今已发表SCI论文207篇,在PNAS、JACS、德国应化等IF>5的国际学术刊物上发表107篇。SCI他引共计1500余次(8篇代表性论文SCI他引412次,并被诺贝奖获得者美国西北大学Stoddart教授,及多名美国科学院院士重点引用和评述,详见第三方评价)。由于上述科研成果的突出影响力,项目组科研人员2016和2017年连续入选了汤森路透全球高被引科学家名录。

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