《壳聚糖水力空化降解的研究》

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壳聚糖降解制备低聚壳聚糖是糖化学领域的研究热点之一,但研究方法尚未实现工业化。超声波空化可降解壳聚糖,而水力空化降解壳聚糖的研究仍处于理论空白。该项目研究了壳聚糖溶液性质对其水力空化效应特性的影响、不同水力空化装置对空化效应特性的影响、水力空化降解效果及降解机制、壳聚糖降解动力学、水力空化场和空泡动力学数值模拟,并建立相应的数学模型。研究结果表明,在相同水力空化装置下,低的壳聚糖溶液浓度、溶液pH值、较高的溶液温度、上游进口压力、进口流速、低的下游恢复压力和适当长的降解时间有利于水力空化效应降解壳聚糖。几何孔板、文丘里管和涡流三种空化场模拟、空泡动力学模拟的数值结果与实验结果相一致。几何孔板空化降解有利条件:溶液浓度0.3~2.0g/L内越低、pH4.0~4.4,孔板α越小,β0越大降解效果越好,且多孔板比单孔板降解效果好。文丘里管空化降解优化条件:溶液浓度3g/L,pH4.4,温度40℃,降解2h,入口压力0.4MPa,管入口角度60°,管出口角度76°,喉部长度10mm,喉部直径4mm。涡流空化降解优化条件:溶液浓度1g/L,pH4.4,压力0.2MPa,温度60℃,降解4h,壳聚糖的粘均分子量由9.73×105降解到1.53×105。撞击流-文丘里管协同降解率比文丘里管降解率提高59.1%。气体-涡流协同降解的强弱次序O<,2>>空气>N<,2>,其中O<,2>、空气对降解有强化作用,而N<,2>对降解起抑制作用。H<,2>O<,2>-水力空化协同降解效果优于仅H<,2>O<,2>、水力空化降解效果。三种水力空化和三种协同强化降解机制主要发生在β-(1-4)糖苷键上,脱乙酰度没有明显变化,结构单元和基本官能的化学结构没有破坏,产物结晶度下降;分子量分布变窄,分散度由6.96下降到3.87。水力空化降解过程满足六集总动力学模型,反应速率常数k1,k6,k10,k13,k15与温度呈良好线性关系,其他反应速率常数与温度的线性关系较差;除A集总外,其他集总的实验值与计算值较吻合,模型方程具有较好的拟合性。以上研究结果表明,三种水力空化能有效实现降解壳聚糖生成低聚壳聚糖,撞击流、O<,2>和H<,2>O<,2>能强化空化降解效果,降解产物结构单元未发生破坏,空化场模拟、空泡动力学模拟、降解动力学模型的建立,这一系列结果有效揭示了壳聚糖水力空化降解的规律,并提供了基础理论依据和数据支撑。

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