《表4 Co-Cr/Al2O3-TiO2催化剂中Cr、Co和O物种的原子分数》
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《不同金属负载对Cr/Al_2O_3-TiO_2催化剂结构及氧化NO性能的影响》
Oα:Surface lattice oxygen,Oβ:Surface adsorbed oxygen
由表4可知,550℃焙烧温度下Cr/Al2O3-TiO2中的Cr3+和Cr6+含量分别为68.69%和31.31%,而同样焙烧温度下的Co-Cr/Al2O3-TiO2催化剂Cr3+和Cr6+的含量分别为51.82%和48.18%,表明添加金属Co后,使催化剂表面产生更多的Cr6+。而对于Co-Cr/Al2O3-TiO2催化剂,随着焙烧温度的升高(450~550℃),Cr6+含量逐渐增加,表明焙烧温度有利于调变催化剂中的Cr6+含量。结合TPO活性测试可知,Co-Cr/Al2O3-TiO2催化剂的活性随着焙烧温度(450~550℃)的升高逐渐增强,且Cr6+相对于Cr3+具有更强的氧化性,由此表明催化剂表面的Cr6+对催化氧化NO反应更加有利。从图10c和表4中可以看出,Co-Cr/Al2O3-TiO2催化剂表面的Co2p峰由Co2p1/2和Co2p3/2两个肩峰组成,进行拟合后得到2个峰,对应的结合能值分别为781.5和787.4 eV左右,分别归属为Co3+和Co2+[18];随着焙烧温度的升高,催化剂表面各Co价态的相对含量没有太大变化,表明焙烧温度对Co元素的价态影响不明显;通过负载Co可以调变Cr/Al2O3-TiO2化学环境以产生更多的Cr6+进而提高催化活性。由图10b可知,对催化剂的O1s轨道进行谱图拟合,主要得到2个峰,其中出现在529.5~531.0 eV的可归属为晶格氧(Oα:O2-);在531.3~532.0eV可归属为表面化学吸附氧(Oβ:O2-/O-)[19]。负载金属Co后催化剂Co-Cr/Al2O3-TiO2(550℃)较Cr/Al2O3-TiO2(550℃)表面化学吸附氧Oβ的峰面积有所增加(图10b),其中Oβ所占的比例由53.21%增加到68.43%,这是由于金属Co的加入引起催化剂表面金属价态环境变化,形成新的氧空穴或未饱和的化学键[20-21],从而使催化剂表面化学吸附氧含量增加。另一方面,随着焙烧温度的升高(450~550℃),Co-Cr/Al2O3-TiO2催化剂的表面化学吸附氧Oβ比例也逐渐增加,同时表面晶格氧Oα的比例逐渐减小;且随着焙烧温度的升高,增强了晶格氧向表面化学吸附氧的流动性,以产生更多的化学吸附氧,这对NO的催化氧化反应更加有利。
图表编号 | XD0077759600 严禁用于非法目的 |
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绘制时间 | 2019.06.10 |
作者 | 魏炜、牟一蒙、梁红、李树华、乔智威、彭峰 |
绘制单位 | 广州大学化学化工学院能源与催化研究所、广州大学化学化工学院能源与催化研究所、广州大学化学化工学院能源与催化研究所、广州大学化学化工学院能源与催化研究所、广州大学化学化工学院能源与催化研究所、广州大学化学化工学院能源与催化研究所 |
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