《表4 不同含氮官能团修饰炭基面与SO2之间的吸附能》

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《水热法制备氮掺杂多孔炭及其在气体吸附/电化学储能中的应用》

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注：吸附能为负值时表示该构型可以发生，数值越大，表示吸附能力越强．

对于SO2在多孔炭上的吸附过程，国内外研究学者展开了丰富的研究，目前普遍认为多孔炭的孔隙结构以及表面化学性质对多孔炭吸附SO2均有着重要的影响，一方面，SO2在多孔炭材料上的催化氧化吸附是一个包含化学吸附、氧化反应以及产物迁移多个步骤的综合过程，SO2在活性位上的化学吸附是催化氧化过程的第一步，因此孔隙结构越发达，活性位越丰富，SO2分子化学吸附能力越强[1，34]．对于NHC而言，孔隙结构十分不发达，比表面积很低，活性位数量很少，导致SO2化学吸附能力很低，因此虽然NHC5氮含量较高，但是饱和吸附量很低．另一方面，氮掺杂能够显著改变多孔炭的表面化学性质，改变炭骨架内的电子分布状态及表面极性[17]，从而提高SO2的物理吸附能力．采用Guassian软件对不同炭基模型与SO2之间的物理吸附能进行了计算，吸附构型及吸附能分别如图8及表4所示．可以看到，SO2在原始炭基模型上吸附时，存在边缘吸附图8（a）和基面吸附图8（b）两种构型，吸附能分别为-15.21k J/mol和-36.84 k J/mol，如图8（c）和图8（d）所示，SO2在含有N-6及N-5的炭基模型边缘发生吸附时吸附能分别为-53.65 k J/mol和-40.12 k J/mol，相较于原始炭基模型的边缘吸附构型的吸附能-15.21k J/mol有了大大提高，如图8（e）所示，SO2在含有N-Q的炭基模型基面发生基面吸附时吸附能为-62.61k J/mol，相较于原始炭基模型的基面吸附构型吸附能-36.84 k J/mol有了大大提高，因此三种含氮官能团均能有效地提高炭基材料与SO2分子之间的物理吸附能，即SO2的物理吸附能力得到增强．因此，对于NPC而言，虽然NPC0比表面积高于NPC5的比表面积，但NPC5的氮元素含量为4.11%，是NPC0氮元素含量的3.77倍，含氮官能团数量的增加能够大大提高SO2在NPC5上的物理吸附，因此即使添加尿素在一定程度情况下阻碍NPC5孔隙结构的发展，但SO2在NPC5上物理吸附能力的大大提高远远抵消孔隙堵塞所带来的不利影响，最终NPC5相对于NPC0表现出更高的SO2饱和吸附容量．因此，在水热过程中添加尿素后制备的水热炭前驱体进一步CO2活化后所得氮掺杂多孔炭在SO2脱除方面有很大的应用前景．