《富电性铁、钴和镍配合物对C-H键的活化作用及其应用研究》

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C-H键活化及其功能化研究是有机化学领域重点研究课题之一。借助金属有机化合物实现温和条件下的C-H键活化是金属有机化学领域的研究热点。该课题利用三甲基膦支持的富电性铁、钴、镍的配合物成功实现了一系列含有不同锚定基团的芳香体系中SP2C-H键活化。合成了一系列新型金属有机配合物,并对合成的化合物进行了完整的表征。研究了部分配合物的反应性质及反应机理。探索研究了富电性铁、钴、镍的配合物对SP3C-H键的活化,取得了重要的研究进展。实验结果表明Co(PMe3)4,CoMe(PMe3)4,Fe(PMe3)4和FeMe2(PMe3)4均可实现对不同PCP-钳式配体中SP3C-H键的活化,而相同反应条件下与Ni(PMe3)4反应仅生成简单配位化合物。初步研究探索了所合成的部分金属氢化物对于不饱和键的催化还原能力。实验结果表明,钴氢化合物和铁氢化合物可以实现温和条件下对于醛类化合物的催化还原,转化率达到100%,产率超过90%。在适当提高反应温度及延长反应时间的条件下,也可以实现对于酮类化合物的还原。另外,对于炔烃类化合物以及硝基苯类化合物也具有良好的催化还原效果。详细研究了催化反应的反应机理。该研究课题所得到的实验结果为课题组为进一步实现C-H键功能化提供了理论和实验依据。

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