《氧族化合物能源与催化材料纳米结构的低温构筑及其构效关系研究》

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该项目属于材料化学、纳米材料、能源科学的基础性前沿交叉领域。能源与催化过程的关键在于高效的电荷分离与传递。该项目采用绿色软化学制备、掺杂和表界面修饰技术,实现了氧族化合物半导体纳米结构的低温构筑与调控,揭示了纳米结构化对电荷分离与传递效率的增强作用机制,为高效的清洁能源利用与催化提供新策略。(1)开创了低温原位构筑三维骨架结构薄膜及杂化太阳能电池器件的新领域。基于金属表面元素直接反应,建立了一种有序纳米结构氧族化合物半导体薄膜的原位合成方法,实现了对光电薄膜厚度、成分、晶体形貌及生长方向的有效控制;首次在ITO基底上原位构建了三维网状结构杂化薄膜及太阳能电池器件,揭示了薄膜和器件纳米结构调控对光生载流子的分离、传输及光电转换效率的增强作用。首次报道了全室温下制备的Ag2S纳米晶阵列杂化薄膜太阳能电池器件,能够吸收几乎全部太阳光谱,具有超高的短路电流密度和稳定的器件性能,被同行评价“在杂化电池方面取得了非常大的突破”。(2)提出金属氧化物纳米结构表界面调控的有效手段,阐明了光催化活性增强作用机制。利用掺杂和表面修饰等杂化技术,对宽带隙金属氧化物纳米结构进行界面调控,提高了表面活性位点和可见光激发电荷产率,开拓了光催化活性增强的有效途径。首次实现碳掺杂TiO2纳米结构的低温构筑,其可见光催化活性是商业P25的3倍;低温合成了首例碳修饰Nb2O5高效可见光催化剂,其网状结构有利于光生载流子传输到催化剂表面,活性达到商业Nb2O5的39倍;采用室温光化学沉积方法实现了ZnO/Au杂化纳米结构的可控构筑,显著提高了ZnO的光催化活性,揭示了金属氧化物表面修饰对光生载流子分离效率及其产生活性氧物种能力的极大增强作用。(3)完善了构筑纳米结构修饰界面以提高光电化学分解水效率的重要策略。通过在Fe2O3等丰产金属氧化物半导体表面低温沉积钝化剂或催化剂构筑新的界面,抑制了电荷复合、增加了半导体的光生电压和表面电荷转移速率。TiO2对氧化铁表面的钝化处理,有效解决了光电催化领域的界面失配问题。提出了一种构筑半导体/修饰层结构来有效提高电荷分离效率的策略,显著提高了器件太阳能转换制氢的效率与稳定性。揭示了异质结构界面调控对半导体光生电压优化、电荷转移速率以及光电分解水制氢效率的增强作用机制。(4)发展了电化学储能关键电极材料纳米结构化新策略。利用低温“一步法”绿色软化学合成手段,构筑了NiFe2O4、SnO2等金属氧化物以及碳基复合纳米结构,改善了电子与锂离子的混合传输,揭示了纳米结构调控及表面碳修饰等因素对其充放电性能的影响规律。建立了一种高效的电子与锂离子混合传输新策略。共获得授权国家发明专利16项,在J.Am.Chem.Soc.等期刊发表SCI论文100多篇,研究结果多次被Chem.Rev.,Chem.Soc.Rev.等著名杂志正面评价和引用。20篇主要论文中11篇为中科院JCR一区论文且4篇为ESI高被引论文,总SCI他引1607次。8篇代表性论文总SCI他引1017次。

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