《新型光电化学反应界面电荷输运研究》

成果属于能源、纳米材料、光电化学和界面等学科交叉领域。

在敏化太阳电池以及光电化学分解水制氢等新型能量转换装置中,半导体界面上的光电化学界面电荷传输极大地影响了器件的光电转换效率,光电极/电解质界面上的电荷传递过程成为光电化学的核心研究内容。由于光电化学反应中光吸收能量传递以及界面电荷转移过程速率快,采用常规研究手段难以实现研究和表征目的。扫描电化学显微镜技术具有较高的时空分辨率和灵敏度,特别适合探测局部微观区域中电化学活性物质的微量变化,是研究快速界面电荷转移动力学过程的有效手段。应用扫描电化学显微镜围绕新型光电化学界面电荷传输过程研究,取得创新性成果如下:

创新点1:以n型染料为敏化剂,TiO2作为光阳极基底,以I3-和Co3+为媒介体,以红光LED为光源,研究了C106TBA(钌染料)和LD14(卟啉染料)在不同媒介体中的再生过程,同时,比较了C106TBA和LD14在相同媒介体中的再生动力学行为,并从媒介体的扩散能力,稳定性,染料分子有效受光面积以及染料分子中的给体和受体大小等方面对染料再生能力的影响进行了深入研究。

创新点2:以p型染料为敏化剂,CuCrO2作为光阳极基底,以I-和T-为媒介体,以蓝光LED为光源,研究了P1,CW1和CW2染料在不同媒介体中的再生过程,完善并建立处理SECM实验数据理论模型,并从媒介体的氧化还原电位、扩散能力以及稳定性方面对P型染料再生能力影响进行了深入探讨。

创新点3:以量子点CdS和CdSe为敏化剂,TiO2作为光阳极基底,以T2,I3-和Co3+为媒介体,以红光LED为光源,课题组首次研究了CdS和CdSe QDs在不同媒介体中的再生过程,同时,比较了CdS和CdSe QDs在相同媒介体中的再生动力学行为,并从媒介体的氧化还原电位,扩散能力等方面,揭示了量子点分子的能带结构方面对其再生能力的影响规律。

创新点4:首次用扫描电化学显微镜研究了钙钛矿太阳能电池中钙钛矿的再生过程动力学,研究了有机无机杂化钙钛矿吸附在不同纳米晶半导体氧化物表面的再生过程。研究发现钙钛矿的再生过程动力学常数明显高于通常的有机染料。

创新点5:通过建立模型,对光电化学分解水中光电催化剂BiVO4的再生过程进行研究,并阐述了光阳极/电解质界面光生电荷传输行为与光电催化剂催化特性的关系。

该项目通过建立“敏化剂-界面再生-器件性能”研究方法,提出了在新型材料层出不穷的情况下对敏化剂等关键材料的优选方案,对今后提高纳米晶敏化太阳电池的光电转换效率具有较高的理论和应用价值。8篇代表作发表于ACS Applied Materials & Interfaces、ChemPhyChem、J.Mater.Chem.A、Phy.Chem.Chem.phy、Nanoscale、Rsc.Advances、Nano等该领域著名期刊,SCI他引84次,获得了2018年度教育部自然科学奖二等奖。

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