《面向能源与催化的半导体纳米材料的制备及构效关系》

该项目属于材料、化学、能源、环境等多学科交叉领域的基础研究。材料是推动人类社会进步的基石,新材料产业的培育和发展更是国家战略需求。中国《新材料产业十三五发展规划》明确将前沿新材料和半导体材料等列为重点发展领域,将纳米材料列为前沿新材料先导工程,重在开发结构明确、形貌/尺寸/组成均一的纳米材料,积极开展纳米材料在新能源和生物医用、节能环保等领域的应用。该项目针对确定纳米结构控制合成难和构效关系认识不清的问题,发展了绿色化学合成技术制备了多种半导体微纳米结构,深入研究结构生长规律和构效关系,揭示了光电转化和催化反应内在机制,开发了在光催化环境治理、光电转换和纳米传感领域中的潜在应用。主要研究内容如下:

(1)发展了半导体微纳米结构的化学合成策略,揭示了结构调控对光催化活性的影响规律。建立了多种绿色化学合成方法,实现了对10多种半导体微纳米结构的可控制备。研究合成条件和生长机理,实现了对其形貌、化学组分、能带结构的调控;系统论证了“光催化活性的能带结构调控”观点,揭示了形貌结构、化学组分、能带结构等因素对光催化活性的影响规律。(2)建立并完善了半导体微纳米结构光生活性中间物种的实时和准确测定方法,为弄清光催化反应机制解决了技术难题。首次开发了ESR技术在光催化剂光生电子和空穴反应活性检测中的应用。首次实现了对ZnIn2S4、CdIn2S4、AgInS2等系列半导体光催化反应过程中活性中间物种的准确测定;基于能带结构理论,揭示了光催化反应中活性氧物种的产生机理,发现了光生活性中间物种与光催化反应活性的内在关联性,阐明了光催化反应的作用机制。(3)原位构建了半导体及异质结光电转换功能薄膜材料。发展了表面原位反应技术,在导电基底上成功构建了CdS、ZnIn2S4和BiOI等半导体纳米晶阵列光电功能薄膜材料。首次构建了ZnIn2S4/MEH-PPV无机/有机杂化异质结太阳能电池;首次在柔性基底原位合成了Bi2S3/BiOI纳米片阵列体相异质结薄膜电极,并组装成太阳能电池器件,光电转换效率提高了300%;利用瞬态表面光电压技术揭示了异质结形成对提高光生载流子产生、分离、传输效率及光响应能力的重要作用。(4)开发了金属氧化物纳米颗粒在生物催化和纳米传感领域的新应用。建立了基于Co3O4纳米颗粒的生物活性分子检测和天然抗氧化剂抗氧化行为分析平台;建立了基于WO3半导体气敏传感器,可实现对丙酮分子的快速灵敏和高选择性检测。

该项目共完成国家自然科学基金1项、河南省基础与前沿技术研究计划项目1项,授权相关国家发明专利6项,在《ACS Applied Materials Interfaces》、《Journal of Catalysis》、《Journal of Physical Chemistry C》等国内外知名期刊发表SCI论文32篇。其中8篇代表性论文中中科院SCI一区论文3篇,研究结果多次被Chem.Rev.,Chem.Soc.Rev.,Nature Protocols,ACS Nano等著名杂志正面评价和引用,总引次数239次,其中SCI他引次数为219次。

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