《高性能赝电容电极材料的构筑及电荷存储机理研究》

能源的生产、转换和存储已成为全世界关注的焦点,新型能源的储存是能源领域研究的热点之一,也是制约新型能源广泛应用的瓶颈。赝电容超级电容器作为一种新型的储能器件,因其具有充放电速度快、效率高、对环境无污染、使用温度范围宽、安全性高等综合电化学特性,越来越受到人们的重视。开发性能优异且实用的电极材料是赝电容超级电容器研究中首当其冲的问题,同时也是亟待解决的问题。如何同时兼具高比电容、大比功率密度、高循环稳定性和高安全性,面临巨大挑战。其中关键在于电极材料,共性的科学问题是电极材料在合适的电位下发生大量快速可逆的电化学反应。该项目通过结合赝电容反应机制和本征赝电容特性理论研究和计算、高电子导电和快离子扩散的材料构筑,开发了高比电容、高倍率特性以及高稳定性的赝电容电极材料。

针对赝电容超级电容器电极材料中的反应机理、形貌构筑、生长机制以及多元协同等问题,该项目进行了系统的理论基础研究,主要科学发现如下:

(1)发现了镍钴二元金属离子协同增强赝电容性能的现象。镍钴双金属硫化物兼具较高的比容量、较高的倍率特性以及良好的循环稳定性,该体系结合了镍的高比电容和钴的高稳定性,并且材料本征导电性更好和电化学活性更高,从而达到更佳的赝电容性能。

(2)提出了基于柯肯达尔效应的中空过渡金属硫化物结构的制备方法和形成机制。通过在三维导电基底原位阴离子交换制备过渡金属硫化物中空纳米阵列结构,并开发了具有超高面积比电容的电极材料。

(3)揭示了过渡金属化合物本征赝电容特性与其电子结构的关系,提出了利用费米面附近过渡金属d电子态密度特性与电解液窗口匹配作为材料本征赝电容反应特性的描述符,并阐释了电解质离子对本征赝电容特性的作用机理,建立了赝电容的一般性理论计算框架。

在以上3个科学发现点的指导下,该项目设计合成了一系列高性能赝电容超级电容器电极材料,显著提升了电化学性能,并在理论上设计了具有潜力的二维赝电容电极材料。该项目的8篇代表作SCI他引次数达1369次,其中4篇入选ESI该领域高被引论文(共6篇曾入选高被引,其中一篇热点),单篇最高SCI他引次数达到449次;学术成果引起国内外广泛关注,论文被包括引文桂冠奖、多国院士等国际著名学者在Nature子刊、Energy Environ.Sci.、Nano letters等高水平期刊中引用,并受邀为国际著名期刊Journal of Materials Chemistry A撰写超级电容器电极材料综述文章。

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