《纳米碳材料的表面修饰及电化学性能》

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该项目属于材料科学技术领域。纳米金刚石(ND)和碳纳米管(CNT)等新型纳米碳材料在电化学领域具有巨大应用潜力。该项目首次发现并研究了非掺杂ND的电化学特性,拓展了ND作为电极材料在电化学领域的应用。发展了多种方法对ND、CNTs以及石墨烯进行表面改性及修饰,显著改善了这些纳米碳材料的比表面积和单分散性、导电性、以及与贵金属亲和性等物理化学特性,开展了上述纳米碳材料在燃料电池及超级电容器等新能源领域的应用研究,形成了基于ND和CNTs的新型电极材料体系。该项目的创新点如下:1)该项目首次发现爆轰法合成的非掺杂ND在水溶液中良好的电化学性能,替代传统昂贵的掺硼金刚石成为新型电极材料。研究了ND粉末电极动力学,并探讨了ND粒子在溶液中导电机制。这对于正确认识金刚石纳米粒子的物理化学性质具有重要意义。通过不同温度真空热处理,考查不同表面官能团对ND导电性的影响,使ND表面发生石墨化,得到导电性优异的核壳结构的石墨烯@ND。通过对ND表面官能团置换,改变ND的分散性,以利于ND在不同电解液的应用。上述研究成果为ND在生物医学、微电子及电化学领域可能的应用奠定了基础。2)基于ND优异的电化学性能,该项目发现ND粉末电极可用于污染物的检测,亚硝酸根离子可在ND粉末电极上的直接氧化,并研究了ND粉末电极的检测灵敏度。为进一步提高ND对亚硝酸根离子催化活性,在ND表面修饰二氧化钛,获得了更高的检测限,为环境污染物的检测及处理提供了新型稳定的电极材料。与硼掺杂金刚石电极相比,ND粉末电极成本低且制作简单。3)该项目成功在ND表面进行了多种表面改性和修饰。创新性提出以非沸腾水解方法在ND和CNT表面可控沉积纳米氧化物,成功地获得芯壳结构的CNT-ZrO<,2>、CNT-TiO<,2>等功能复合材料。成果发表在Nano Lett.上。为纳米粉体表面均匀可控涂覆提供了共性技术,获得了国际学术界广泛关注及应用。利用准原子层沉积技术,在ND以及CNTs表面沉积硅、钛涂层,解决了批量纳米粉体均匀表面改性的难题。通过电沉积以及化学沉积的方式,在ND表面聚合导电的聚苯胺,成为稳定的超级电容器电极材料。4)该项目采用熔融硝酸盐法对CNT进行了刻蚀裁短,提高了CNT的分散性及比表面积,进一步在CNT表面修饰了纳米二氧化锰,利用电泳沉积技术将二氧化锰修饰的CNT沉积到柔性石墨纸上,制备得到性能优异的超级电容器电极材料。5)该项目首次将ND及表面改性的ND作为高稳定载体材料,在其表面负载铂及铂基合金用作燃料电池催化剂。ND具有高的化学及电化学稳定性,表面修饰层可以提高催化剂导电性及铂基金属亲和性,因此ND基复合载体负载的铂及其合金催化剂的催化活性和稳定性均有显著提高,成为新型燃料电池催化剂材料。上述研究成果为新能源领域提供了高稳定的电极材料,促进了ND作为功能材料的应用,具有重要的理论及应用价值。研究结果在Nano Lett.(IF=12.94)以及Carbon((IF=6.16)等SCI收录期刊上发表论文50余篇,其中代表性论文20篇被SCI引用200余次,其中他引170次,被“Nanodiamond”等多部英文专著引用,并给予积极评价。

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