《基于缺电子污染物去除的TiO2纳米管阵列器件构建及其调控机制》

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缺电子污染物(EDPs)是一类碳骨架上电子云密度低、累积毒性高、难降解的有机化合物,是造成河流、湖泊水体中生态毒性的重要因素,成为全球亟需处理的污染物。TiO2光催化氧化技术是一种极具前景的有机污染物去除技术,但TiO2缺乏富电子界面和选择性降解能力,难以高效低耗去除EDPs,且粉体TiO2难以器件化工程应用。该项目围绕“可工程化TiO2器件的构建方法与增效降耗调控机制”的关键科学问题展开了系统研究,取得如下创新成果:

①提出了电场氧化-诱导助溶制备高稳定TiO2纳米管阵列器件单元新方法,在国际上首次应用电化学原位构建多孔网络p-n异质结敏化TiO2纳米管阵列,揭示了晶格掺杂和界面修饰增强TiO2纳米管阵列降解EDPs的机制,构建了可组装阵列型TiO2高效流动式反应器,拓宽了TiO2催化剂的应用领域,开创了TiO2纳米管阵列表面化学研究的新时代。

②提出了TiO2纳米管阵列表面富电子界面构建新思路,在国际上首次报道一步电沉积构建石墨烯富电子催化界面新方法,揭示了TiO2纳米管阵列富电子界面强化电子传导机制和EDPs活化原理,EDPs去除效率提高至2.5倍,开启了EDPs先活化再降解的新视角,为EDPs的高效去除奠定重要的理论基础。

③提出了无机半导体印迹TiO2选择去除EDPs新策略,阐明了形状匹配与化学键合协同靶向吸附调控原理,揭示了目标污染物优先降解/选择降耗新机制,探索了EDPs的高效选择回收技术,EDPs去除效率相对于非印迹材料提高一个数量级,突破了光催化低选择性制约大量污染物低耗高效处理的瓶颈,推动了光催化反应器的工程化发展。

该项目拓宽了TiO2催化剂的研究范畴,突破TiO2无法构建富电子界面的固有认知,开创了光催化选择降耗增效的新途径,发展了可组装阵列型TiO2高效流动式反应器的构建原理,研发了国内首台具备高效去除EDPs的TiO2纳米管阵列光催化反应器,并对河流、湖泊水体进行了工程示范,为光催化工程化应用提供了新模式,推动了环境工程技术学科的发展。研究成果被Chem.Rev.、Energy Environ.Sci.、Nat.Commun.、J.Am.Chem.Soc.等顶级刊物大篇幅介绍和积极评价,并被欧洲《Chemistry Views》等知名媒体亮点报道和《Handbook of Nanoelectrochemistry》收录。国际电化学协会-电化学材料科学主席P.Schmuki教授、美国工程院院士J.Crittenden教授、光催化研究先驱者A.Fujishima教授等知名科学家高度评价TiO2纳米管阵列光催化降解河流湖泊水体中EDPs的技术。

该项目共发表SCI论文109篇,获授权发明专利15项,主编专著2部。8篇代表性论文共他引1280次,单篇最高他引381次,4篇为ESI Top 1%高被引论文,多人次受邀在曼彻斯特大学,美国乔治亚理工大学等学术机构及国际会议上作邀请报告。1人获国家杰青、1人入选“万人计划”、1人获国家优青、1人获全国百篇优秀博士论文提名,3人入选教育部新世纪人才计划。研究成果获2014年湖南省自然科学一等奖和2012年何梁何利科学与技术创新奖。

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