《类水滑石基中温二氧化碳捕集材料的构建及其吸附机理研究》

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中温CO2吸附材料在吸附增强型产氢反应中具有重要应用,不但能提高燃料的转化率、降低整个工艺的能耗,还能捕集CO2,避免其排放到大气中且为后续CO2存储和转化提供保障。类水滑石由于其独特的层状结构和化学组成以及合适的吸附温度,被认为是最有发展前景的新型中温CO2捕集材料。在北京市科技新星和教育部新世纪优秀人才计划的支持下,结合国家重大战略需求,开展了类水滑石基中温CO2吸附材料的制备及机理研究。通过对类水滑石结构和形貌的调控、化学组成的优化、类水滑石和其他无机材料的复合、以及CO2吸附机理的探究,开发出新型高效中温CO2吸附材料。主要科学发现点有:

(1)在国际上率先提出了通过调控类水滑石微晶表面电荷,实现其定向生长的概念,揭示了合成pH值等参数对形貌和颗粒大小的影响规律,从而发展出一种类水滑石颗粒大小和形貌可控的材料设计与优化策略。

(2)系统揭示了层板金属离子和层间阴离子对CO2吸附性能的影响规律,发现了类水滑石衍生金属混合氧化物的结晶状态是影响CO2吸附性能的关键因素,首次报道插层有机阴离子可使类水滑石煅烧分解过程中产生更多碱位,显著提高其CO2吸附性能(传统吸附剂的2.4倍)。

(3)开展了类水滑石纳米片的制备、组装以及类水滑石原位生长研究,开发了类水滑石/碳材料和类水滑石/铝基底两种复合型吸附材料,解决了类水滑石机械性能差和使用过程中易出现的“浆化”问题,为其在吸附增强产氢工艺中的实际应用提供指导。

(4)首次揭示了类水滑石衍生混合金属氧化物吸附CO2的吸附位机理,为吸附材料的进一步优化与设计提供理论依据。

该项目共发表SCI论文18篇,包括Energy Environ Sci(1篇,ESI高被引)、J Mater Chem A(3篇)、Chem Commun(2篇)、Small(1篇),被SCI他引673次,10篇代表作他引505次,单篇最高他引262次,1篇发表在J Energy Chem的论文入选封面,并获该期刊2016最佳论文奖。获授权发明专利2项。成果被J.Pérez-Ramírez教授等在内的来自10余个国家地区20余个科研机构的学者正面他引。项目完成人获中组部青年拔尖、国家优青(2人)、环保部青年拔尖、北京市青年拔尖、北京市优秀青年和英国皇家学会Newton Advanced Fellowship;入选英国皇家化学会2016年“Top1%高被引中国作者”榜单和2017年科睿唯安全球高被引科学家;被遴选为SCI期刊Sci Adv Mater副主编,J Energy Chem编辑,Adv Mater Interfaces和Sci China Mater编委等。

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