《混合基质膜中高效分子传递通道的构筑及调控》

膜分离是化学工程、材料科学、化学等多学科交叉的热点和研究前沿,也是节能降耗的重要技术之一。基于高分子聚合物材料的有机膜具有易生产加工、价格相对便宜等优点,已被广泛应用于气体分离及水处理等环境相关领域中。但是,纯聚合物膜的分离性能会受到Trade-off效应的影响,另外还有稳定性、易被污染以及使用寿命的问题,限制了膜分离技术的进一步发展。混合基质膜借助无机纳米粒子或功能化纳米复合材料的多孔结构、筛分效应以及功能性调整有机膜的表面性能和微观结构,从而提高有机膜的分离性能和使用寿命。但是,如何定向设计并制备无机纳米材料,并确保其在高分子基体中的均匀分散,从而构筑高效的分子传递通道是获得高性能膜材料的关键问题。针对上述问题,在国家自然科学基金项目的连续资助下,该项目基于预设的分离目标和膜性能,选取并设计制备具有良好分散性能的纳米复合材料,构建膜中分子快速传递通道,从而实现分离选择性能的提高;同时系统地考察了膜的分离性能、抗污染性能、长期运行稳定性等,拓展它们在环境领域中的应用。主要研究成果如下:

(1)选取了不同的无机纳米材料(包括氧化石墨烯、埃洛石纳米管、二氧化硅等),并对其进行了表面的接枝改性,优化材料的分散性和功能性。然后将其混入聚合物基质中制备纳滤膜、疏松纳滤膜和荷电镶嵌膜,构建有机小分子的传递通道,并应用于染料废水的处理。所制得的膜可有效分离染料和盐,且具有良好的抗污染性能,在染料脱盐以及染料废水的处理及资源化有较好的应用前景。

(2)设计并制备了两种基于氧化石墨烯的新型抗菌纳米复合材料,利用氧化石墨烯片层间的孔隙及其超滑的表面构筑水分子传递通道,提高膜的分离性能。其中,基于原位法制备了ZIF-8和氧化石墨烯复合的抗菌纳米材料,结果表明这种复合材料可以赋予膜优异的抗菌性能。首次验证了ZIF-8的抗菌效果,并提出了ZIF-8和氧化石墨烯的协同抗菌机理。

(3)将多种二维纳米材料,如氧化石墨烯、多孔石墨烯和二硫化钼引入聚合物基质Pebax中制备混合基质膜,并将其用于二氧化碳分离的研究。采用表面涂覆法制备了基于氧化石墨烯的混合基质膜,所制备的膜具有很好的分离性能。另外,制备了多孔石墨烯,其表面的纳米孔能够增加膜中分子传递通道,促进物质的传递效率,进一步提高二氧化碳气体的渗透通量,与Pebax空白膜相比较,该混合基质膜的二氧化碳渗透通量及二氧化碳/氮气选择性均分别提高了100%和86%。

该项目在Journal of Materials Chemistry A、Journal of Membrane Science、ACS Applied Materials & Interfaces、Chemical Engineering Journal等期刊上发表多篇SCI论文;8篇代表性论文均为中科院一区(3篇为ESI高被引论文),得到了国内外同行的高度关注,论文被Chemical Society Reviews、Progress in Materials Science、Nature Communications等国际权威期刊引用505次,表明该研究在国内外已产生较为重要的学术影响。

该项目的研究构建了膜中分子高效传输通道的设计制备理论框架,推动了分离科学的发展。项目第一完成人曾获教育部技术发明二等奖1项(3/6)、教育部自然科学二等奖1项(4/5),河南省科技进步三等奖1项(1/6)。作为分场执行主席承办了第三届全国膜技术研究与应用青年科学家论坛,获2017年侯德榜化工科技青年奖。

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