《基于多肽修饰碳纳米管的高效微生物燃料电池阳极体系的构建》

蛋白质和电极材料之间的直接电子传递构成了大部分酶和微生物基的生物电催化应用的基础,主要包括生物电子传感器、水处理以及酶和微生物燃料电池等。这些领域的主要科学挑战是实现高效的直接电子传递,例如,微生物燃料电池的效能很大程度上取决于微生物外膜蛋白与电极界面间的直接电子传递效率。微生物外膜的细胞色素蛋白是参与其胞外电子传递中最主要的氧化还原蛋白,这类蛋白与电极进行直接电子传递时,不仅需要通过亲和性吸附与电极保持在合适的耦合距离,还需要对蛋白构象进行调节,才容易使电子通过“跳跃”完成界面间传递。如何改善外膜蛋白与电极间亲和性并实现对蛋白构象的有效调节进而促进二者间的直接电子传递成为获得高效能的微生物燃料电池的核心问题。碳纳米管具有高的比表面积及导电性而常被用作高性能的电极材料。微生物外膜的细胞色素蛋白活性中心由具有CXXCH序列的肽链通过巯基及氮原子与铁血红素卟啉环连接。这些氧化还原蛋白的活性中心与碳纳米管接触时会形成一个生物/非生物界面,界面两端表面的性质对界面间直接电子传递有着极为重要的影响。该项目对这些表面问题及界面间直接电子传递进行深入研究从而构建出高效微生物燃料电池阳极体系,并获得如下的重要科学发现:

1)提出了碳纳米管与氧化还原蛋白间直接电子传递的新机制,即碳纳米管可使氧化还原蛋白的α-螺旋结构部分解旋以暴露蛋白活性中心从而提高二者间直接电子传递。

2)明确了碳纳米管与氧化还原蛋白间直接电子传递机制中氧化还原蛋白经历的三种层次构象变化,即二级结构解旋、卟啉环空间最佳取向、血红素Fe的高自旋态。

3)找出了基于多肽修饰碳纳米管构建高效微生物燃料电池阳极体系的方案,即选取含铁卟啉高亲和的活性多肽链修饰碳纳米管表面,以形成对氧化还原蛋白构象更加可控的多肽/碳纳米管一维导电通道进而提高界面间直接电子传递。

这些科学发现对于理解氧化还原蛋白与碳纳米管界面间相互作用及二者间的直接电子传递有着较大的理论价值。相关成果已发表在Carbon、Sensors及Bioresource Technology等期刊上,对于提高微生物外膜蛋白与电极表面间的直接电子传递效率,以及对新型生物电化学系统和生物传感器的开发和应用起到积极推动作用。

该项目科学发现得到国内外生物传感器以及水处理等领域专家的重视,并对这些工作进行他引。发表在Carbon和Sensors上的文章,他引频次分别为43次和24次,其中代表性他引包括:美国的Judy Z.Wu及新加坡的Charlotte A.E.Hauser等分别在Advanced Functional Materials(IF=13.325)、Chemical Society Reviews(IF=40.182)等期刊上,对完成人发表在Sensor上的碳纳米管多层次调控氧化还原蛋白间直接电子传递等科学发现进行了他引。美国的Timothy M.Swager及复旦大学汪联辉等分别在Chemistry of Materials(IF=9.89)、Biosensors Bioelectronics(IF=8.173)等期刊上,对完成人发表在carbon上的碳纳米管与蛋白相互作用新机制等科学发现进行了他引。这些科研引用对拓宽该项成果应用提供新的科研方向,使得该项目可以更好地推动氧化还原蛋白与固体电极间电子传递效率的研究,进而开发新型生物电化学系统提供技术支持。

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