《新型纳米光催化材料的设计合成、结构形貌调控和性能研究》

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光催化技术因在处理环境能源问题及合成高附加值化学品上展现的广阔应用前景而成为国际材料和催化领域中的重大研究前沿之一,经过四十多年的发展,其基础和应用研究都取得了一系列重要进展,开发出了近百种光催化材料,然而半导体光催化仍存在太阳能利用率低和量子效率低等关键科学问题,严重制约了其大规模化应用,针对这两大关键科学问题,该项目在国家级、省级自然科学基金和国家973前期项目的资助下,围绕光催化材料的设计调控、构效关系和作用机理,开展了系统深入的研究工作,取得了若干原创性成果: 首次设计和发展了自下而上一步合成铌酸锡分子级厚度的二维纳米片,为快速大规模可控合成二维纳米片光催化材料开辟了一条新径;同时利用自上而下的方法制备了分子级厚度的铌酸纳米片,实现其可见光光催化选择性氧化苯甲醇及其衍生物,阐明光催化作用机制,为从分子水平上认识光催化本质提供了一个新路径。 通过设计和调节光催化材料组成、结构及形貌,采用多种制备技术,制备了钼钨基、硅锗基、铌钽基、锡基等基于d区和p区金属的不同化学组成和结构的光催化材料,其中钨酸锑花状结构、铌酸锶多面体、钽酸锶多面体、硅酸铋纳米片和锗酸铋纳米带为五个全新的光催化材料,系统研究了各类材料的构效关系,揭示其光催化作用机理,对发展和认识新型光催化材料具有重要意义。 在金属配位聚合物上通过修饰氨基来调控其能带结构,拓宽其光响应范围,提高太阳能的利用率,并通过与助催化剂Pd、石墨烯和能带匹配的半导体材料CdS的复合,加快其界面电荷迁移,优化金属配位聚合物的光催化性能,为从微观尺度上理解光催化本质和开发新型高效光催化体系提供了新思路。 建立了光催化还原硝基苯类有机物制备苯胺的绿色转化途径,通过几种催化剂还原硝基苯类化合物的机理探讨,总结了光催化的作用规律,为进一步理解光催化的本质提供理论和实验指导。 这些研究成果加深了对光催化材料制备、结构与性能间的关系的认识,实现了从材料制备和微结构调控入手增强宏观光催化性能,发展了新的材料制备方法和材料体系,制备出多种高效稳定的光催化材料,阐明了其作用机理,推进了国际光催化材料的研究与应用化进程。该项目在Angew. Chem. Int. Edit.、Chem. Commun.、Nanoscale、J. Mater. Chem.、J. Catal.、Appl. Catal. B-Environ.、Catal. Today等国际著名化学和材料期刊上共发表SCI论文44篇;SCI论文被Chem. Rev.、Chem. Soc. Rev.、ACS Nano、Angew. Chem. Int. Edit.等期刊上发表的SCI论文他引925次;应邀为意大利科学家Geri K. Castello主编的专著《Handbook of Photocatalysis: Preparation, Structure and Application》撰写研究综述1篇。

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