《轻金属氢化物-氨硼烷体系晶体结构与储氢性能研究》

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由于世界性的环境污染和对石油燃料资源枯竭的担忧,清洁、无污染的氢能利用已引起世界各国的极大关注。储氢材料作为一种新型能源材料,在氢能利用中起着非常重要的作用,具有广泛的应用前景。该项目的科研成果如下:基于密度泛函理论的第一性原理,研究了用过渡金属原子(Sc、Ti、Y),稀土元素原子(La、Ce)以及 Mg 的同族元素原子(Ca、Sr、Ba)以不同比例替换镁的氢化物 MgH<,2> 中的 Mg 原子时,各体系的能量、晶体结构和电子结构变化。采用从头算进化结构预测与第一性原理计算相结合的方法,以现有实验或理论研究成果为基础,对 LiNH<,2> 、NaNH<,2>和LiBH<,4>基态的高压结构稳定性进行了详细研究,找出该体系热力学性质差异与其晶体结构和电子结构变化相关联的微观机制。选取已知的 NaMgH<,3> 、KMgH<,3>和 LiMgH<,3>晶体结构建立了晶格模型,计算 Li 掺杂 NaMgH<,3> 、KMgH<,3> 晶体结构、结构稳定性及其热力学稳定极限。以 LiH、NaH 和 MgH<,2> 为实验原材料,通过球磨制备合成 NaMgH<,3> 、LixNa1-xMgH3 (x=0,0.5,1.0)样品化合物,测试其晶体结构及其放氢动力学性能和热力学性能,研究 Li 含量对 NaMgH<,3> 晶体结构、放氢动力学和热力学性能影响。通过不同含量的碳纳米管、不同类型的碳纳米管、不同含量石墨烯、石墨烯/碳纳米管协同催化、不同形态的钯、钯-石墨烯/钯-碳纳米管催化,分析其参杂对 NaMgH<,3>的合成、相结构、放氢动力学和热力学性能的影响。研究不同价态过度金属催化氨硼烷,分析其对氨硼烷分解放氢的放氢动力学和热力学性能研究。通过机械球磨制备了轻金属氢化物(LiH、NaH、KH)-AB 的化合物的晶体结构, 经过 XRD 验证了其体系中 LiNH<,2>BH<,3>、NaNH<,2>BH<,3> 、Ca(NH<,2>BH<,3>)<,2> 、KNH<,2>BH<,3>化合物的存在。通过其它过渡金属氢化物组元MgH<,2>的选择性替代和成分优化设计制备 Na<,2>Mg(NH<,2>BH<,3>)<,4> 化合物,通过程序升温脱附-质谱联用(TDS-MS)、体积法放氢量、差热分析测试 Na<,2>Mg(NH<,2>BH<,3>)<,4> 的热吸放氢行为,测定放氢动力学性能和热力学性能。

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