《磁场和新型催化剂及可见光降解有机污染物协同作用与机理研究》

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该项目首次利用高温固相烧结的方法、溶胶-凝胶方法和水热合成方法成功合成了Bi2YVO8、Bi2GaVO7、BixIn1-xTaO4(0<x<1)、Bi2FeVO7、Bi2YTaO7、Bi2LaTaO7、In2BiNbO7、Ga2BiNbO7、In2BiTaO7、Ga2BiTaO7、Bi2GaTaO7、Y2InSbO7、Y2GdSbO7、Y2FeSbO7、In2FeSbO7、Y2GaSbO7、Y2YbSbO7、Gd2BiSbO7、Gd2YSbO7、In2YbSbO7、Gd2YbSbO7、Bi2SbVO7和Bi2AlVO7共计23种新型催化剂。首次成功表征了上述23种新型催化剂的物理性能、光催化性能和结构性能,首次获得了上述23种新型催化剂的晶胞参数、能带宽度、晶系结构、能带结构、空间群种类及各原子在空间的位置坐标。针对上述23种新型催化剂,首次获得高结晶度的优化制备工艺参数。以铁磁性颗粒Fe<,2>O<,3>、顺磁性颗粒SiO<,2>和反铁磁性颗粒MnO为载体,采用脉冲激光溅射沉积或多靶磁控溅射方法,首次成功制备了69种新型核(磁性颗粒)-壳(上述23种新型催化剂)复合催化剂颗粒。首次采用上述23种新型催化剂分别和沸石成功地合成多孔的具有高比表面积的23种新型复合多孔催化材料。首次成功地制备合成多层碳纳米管-聚丙烯腈-(分别为上述23种新型催化剂)新型复合纳米纤维。首次采用上述新型催化剂,成功地利用太阳能可见光光催化降解去除了水体中的有机污染物(亚甲基蓝、罗丹明B、达旦黄、苯胺蓝、二氨基绿B、核固红、丽春红S、五氯苯酚、阿特拉津、磺胺甲恶唑、四环素)。首次利用上述23种新型催化剂成功制备了23种新型薄膜光催化反应器。具有不同磁响应的核(强磁性颗粒)-壳(分别为上述23种新型催化剂)复合催化剂颗粒和核(弱磁性颗粒)-壳(分别为上述23种新型催化剂)复合催化剂颗粒在磁场作用下呈梯度分布的形成方法是创新成果。针对有机污染物在水中的上浮、悬浮、下沉或在水体中均匀溶解状态,通过施加磁场,调整磁场强度,确保了核-壳复合催化剂颗粒也处于上浮、悬浮、下沉或在水体的纵向垂直区域内呈连续梯度性分布状态,进而在可见光照射下成功地高效率催化降解水体内染料等有机污染物。已经成功地制备和筛选出一系列在液相中呈最优梯度分布的核-壳复合催化剂颗粒组合。分别利用上述新型催化剂降解了废水中的亚甲基蓝和罗丹明B染料,在可见光照射200分钟后都获得了98﹪以上的去除率,获得了降解亚甲基蓝和罗丹明B过程中的中间产物及可能降解途径,结果表明上述光催化降解亚甲基蓝和罗丹明B的反应符合一级反应动力学。最终利用上述新型催化剂,在可见光光催化处理印染废水的过程中,染料的色度和总有机碳的去除率分别为99.99﹪和99.98﹪以上;在可见光光催化处理含五氯苯酚、阿特拉津或磺胺甲恶唑废水的过程中,其去除率都大于99.99﹪以上。重点研究了磁场-磁性颗粒负载上述新型催化剂-可见光-有机污染物的协同作用机制及其影响因素,探讨了磁性颗粒负载上述新型催化剂的微观结构、光学特性与光催化效率、光量子效率的关系,鉴定了目标物的光催化降解产物并获得其降解途径。该项目的研究成果为开发快速、高效且无二次污染的光催化水处理技术提供了理论指导和科学依据。该项目的研究成果对丰富光催化理论和拓宽光催化技术的研究及应用范畴具有积极意义。该项目利用新型可见光响应型光催化反应器,处理每吨含有有机物的废水所需的费用约为0.31元/吨。该项目进行成果转化后获得了显著的经济效益、环境效益和良好的社会效益。

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