《刺激响应性聚氨基酸高分子合成与性质研究》

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智能高分子材料由于其独特的刺激响应性在组织工程支架材料、靶向药物载体、疾病检测和诊断等方面有着广泛的应用。传统的智能高分子大多数不能在生理条件下进行生物降解,缺乏活性官能团,在生物医用领域存在一定局限性。关键科学问题是如何可控制备既具有智能刺激响应性,同时又具有良好生物相容性和降解性的功能高分子材料。因此,该项目的研究工作围绕这一关键性科学问题,从生物源性单体天然氨基酸出发,在保留单体本征性质的基础上,引入响应性官能团,通过可控聚合制备既具有刺激响应性,同时又可降解的新型生物高分子材料。核心研究方向是借鉴已知合成高分子的一些智能响应特性,融合仿生的理念来合成新型可生物降解的刺激响应聚氨基酸高分子。具体包括以下四个方面内容:

1.通过分子设计和可控聚合制备一类新型温度响应聚氨基酸高分子,这类温度响应性聚氨基酸含有通过酯键连接的侧链,在生理环境下很容易水解,得到聚氨基酸,具有良好的生物可降解性和生物相容性,有望在生物医用领域取代不可生物降解的温度响应高分子。

2.以谷氨酸、半胱氨酸等氨基酸为基础,创新性地利用分子设计学理念,通过设计新单体分子和可控开环聚合,得到能够同时展现温度、氧化还原等多重响应的聚氨基酸高分子体系,并系统研究这些新型智能聚氨基酸的刺激响应性与其单体结构、分子量尤其是二级结构的相互关系。进一步利用这种特殊性质构筑了可注射水凝胶,探索其生物医用方面的应用。

3.利用具有生物活性的聚氨基酸对现有材料进行改性,成功构筑智能手性表面以及智能水凝胶体系,并将其应用于细胞培养,药物释放以及抗菌领域。极大地提高了聚氨基酸材料的综合性能和应用范围,为制备具有应用价值的刺激响应聚氨基酸高分子开辟了新的途径,提供了新的源泉。

4.结合低温冷冻透射电镜技术,观察水凝胶体系形成过程中的微纳结构,以及超分子组装体随时间演变的中间体结构,从分子水平阐明了凝胶机理以及组装机理,提供了最直接的实验依据。对于研究超分子聚集结构与聚氨基酸的构效关系,并进一步构筑复杂多层次智能高分子材料体系有着非常重要的意义。

上述关于刺激响应聚氨基酸高分子的研究为开发新型功能化生物降解高分子材料提供了新方法和新思路,具有重要的科学意义和实际应用价值。项目进行期间,已完成国家自然科学基金面上项目1项,国家杰出青年基金1项,省自然科学基金面上项目1项。相关研究成为国际高分子材料领域的热点研究方向,截止到2017年3月31日,研究成果在Chem.Soc.Rev.、Macromolecules和Polym.Chem.等重要国际核心期刊上发表SCI论文50余篇。8篇代表性学术论文被SCI他引376次,其中单篇最高SCI他引128次。国内外各有关学术网站对相关成果进行了跟踪报道、专题评述或引用评述。团队负责人获批科技部“中青年科技创新领军人才”计划,并入选英国皇家化学会会士。团队成员其中一人获国家优秀青年基金项目支持,获山东省优秀科技工作者称号。

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