《表1 Sn掺杂的Ce–Mn/AC催化剂的表面元素组成》

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《Sn的掺杂对Ce–Mn/AC催化剂脱硝活性及抗硫性能的影响》

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图2中给出了催化剂中Ce 3d的XPS谱图。由图2可知，Ce 3d XPS图谱共有8个特征峰，按结合能由低到高分别标注为v0、v1、v2、v3、u0、u1、u2、u3，其中v1、u1为Ce3+特征峰，其余为Ce4+的特征峰[11]。从图2中可以看出，各催化剂表面有明显的Ce3+特征峰，表明催化剂表面含有较多的Ce3+，这主要是源于载体活性炭具有还原性，在焙烧过程中可将部分Ce4+还原成Ce3+，各催化剂表面Ce3+的含量列于表1。图3给出了催化剂O1s图谱，529.4～530.2 eV和531.0～531.7 eV的峰可归属为表面晶格氧的特征峰，532.5～533.3 eV的峰可归属为表面化学吸附氧如O22-、O–（defect-oxide）和催化剂表面羟基化吸附氧的特征峰[11]，由各特征峰的比例计算出的表面吸附氧的含量也列于表1。从表1可知，Sn的掺杂导致了催化剂Ce3+和表面吸附氧含量的降低，当Sn的掺杂量从0增加至1.5%时，Ce3+的含量从23.15%降低至15.34%，表面吸附氧的含量从54.99%下降至19.87%。研究表明[12]Sn、Mn掺杂Ce后，Sn–Ce，Ce–Mn之间强烈的相互作用可使部分Ce4+向Ce3+转化，从而促进氧空位的形成。本研究中Sn的掺杂并没有提高催化剂Ce3+的含量，也没有增加其表面吸附氧，这可能与活性炭载体所具有的还原性削弱了Sn、Mn、Ce之间的相互作用有关，且Sn掺杂后，催化剂表面活性组分的分散性降低（XRD结果），阻碍了载体炭与活性组分之间的相互作用。